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Art F. White 和 Susan L. Brantley 是本研究的主要作者，他们分别来自美国地质调查局和宾夕法尼亚州立大学地球科学系。这项研究发表在2003年的《Chemical Geology》期刊上。

本文探讨了硅酸盐矿物风化速率与时间的关系，试图解释实验室和野外条件下风化速率的差异。硅酸盐矿物的化学风化是地表过程中的重要环节，对全球碳循环、土壤形成及营养元素释放有显著影响。然而，实验条件下的风化速率通常比自然环境下的快得多，这种差异的具体原因尚不明确。因此，理解时间对风化速率的影响对于准确预测自然环境中矿物风化的长期效应至关重要。

文章首先指出，实验方法的优势在于可以严格控制化学、物理和生物条件，并系统地改变温度、表面积和溶质组成等参数来研究风化机制。然而，这些实验通常使用新鲜制备的硅酸盐矿物进行短时间反应，难以直接外推到自然风化环境。相比之下，基于野外的研究则通过测定土壤孔隙水、地下水和流域排放物中的溶质通量或固体风化层的变化来计算长期矿物风化率。但这种方法存在许多不确定性，例如估算流体停留时间和流动路径、复杂矿物组合的表面积以及过去气候、溶质组成和生物活动的变化。

为了研究硅酸盐矿物风化速率与时间的关系，作者设计了一系列实验和文献数据整理工作。实验部分包括两个主要流程：第一个流程涉及使用新鲜制备的Panola花岗岩进行柱实验；第二个流程则是利用已部分高岭土化的Panola花岗岩进行相同实验。每组实验都持续了6年以上。实验中使用的材料经过钢颚式破碎机和陶瓷盘磨处理，以获得毫米的粒径。实验过程中，使用饱和CO2/空气混合气体（输入pH=4.5）的去离子水以重力流方式通过填充750克样品的玻璃柱，流速平均为10毫升/小时。流出液定期收集并进行化学分析。

数据分析方面，作者采用BET表面面积测量、X射线荧光分析（XRF）、碱度和pH测量、ICP/MS溶质阳离子测定等多种方法。此外，还引入了时间依赖性粗糙度因子来校正文献中不同表面面积测量方法带来的差异。通过对校正后的速率数据进行回归分析，建立了描述四种硅酸盐矿物风化速率随时间变化的幂函数关系。

实验结果表明，新鲜斜长石的风化速率在6年内呈抛物线下降，最终达到7.0×10⁻¹⁴ mol m⁻² s⁻¹。而部分高岭土化的斜长石在达到稳态风化后，其反应速率显著较低（2.1×10⁻¹⁵ mol m⁻² s⁻¹）。这两种速率均按斜长石含量和BET表面积进行了标准化。将新鲜斜长石的下降速率外推显示，需要数千年的时间才能在相同实验条件下复制自然风化斜长石的速率。尽管如此，这两种速率仍然比之前在Panola花岗岩风化剖面中测得的野外风化速率快几个数量级。

文献数据整理结果显示，不同硅酸盐矿物（如斜长石、钾长石、角闪石和黑云母）的风化速率与时间之间存在显著相关性。通过回归分析，得到了描述硅酸盐风化速率随时间变化的一般表达式：r = 3.1×10⁻¹³t⁻⁰.⁶¹。该表达式表明，硅酸盐矿物的风化速率在5万年后减少10倍，200万年后减少100倍，1亿年后减少1000倍。

文章进一步讨论了影响风化速率时间依赖性的内在和外在因素。内在因素包括矿物本身的物理和化学性质，这些性质可能在风化过程中随时间变化。例如，表面积增加导致风化速率下降约三分之一。其他因素如能量较高的反应表面逐渐耗尽和次生沉淀物的积累也会影响风化速率。外在因素则涉及环境条件，如低渗透性、高矿物/流体比率和溶质浓度增加，这些因素使野外条件下的风化反应接近热力学平衡，而在实验室条件下则远未饱和。

本文的意义在于揭示了硅酸盐矿物风化速率随时间的系统性下降规律，并提出了一个通用的数学模型来描述这一过程。这不仅有助于理解自然风化环境中的长期效应，也为改进实验室模拟提供了理论依据。此外，文章强调了表面粗糙度和时间依赖性粗糙度因子在标准化风化速率中的重要作用，为未来研究提供了新的思路。

文章的亮点包括：首次系统地研究了实验和野外条件下硅酸盐矿物风化速率的时间依赖性；提出了一个适用于多种硅酸盐矿物的通用风化速率表达式；通过引入时间依赖性粗糙度因子解决了文献中不同表面面积测量方法带来的差异。这些成果为理解矿物风化过程及其环境效应提供了重要的科学基础。