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安美英、张郑兵、金钻明、林贤和马国宏(上海大学理学院物理系)于2013年10月在《光 学 学 报》发表了关于Cdses量子点超快光物理特性的研究。
半导体量子点因其性质介于块体材料和分子材料之间而备受关注。当量子点尺寸与其激子波尔半径相当时,会展现出与半导体块体材料完全不同的光学性质。量子点中载流子在三个方向的运动都受到限制,其空间限制效应使准连续的导带和价带量子化,导致类原子的分立能级,并且随着量子点尺寸减小,能级分立越发明显。通过调节量子点的尺寸可以改变量子点发射光的波长。这些特殊性质为高性能纳米发光装置提供了良好的条件,并在激光器、红外探测器、显示器、太阳能电池、荧光标记、同位素探测器等方面具有广阔的应用前景。本研究旨在利用飞秒抽运-探测透射技术,研究室温下Cdses半导体量子点激发态载流子的弛豫过程与抽运光能量密度和光子能量的关系。
实验包括以下几个步骤:首先,将Cdses量子点溶解在甲苯溶剂中,浓度约为1.43mg/ml。用透射电子显微镜(TEM)观察了量子点的形貌,测量出量子点的平均半径约为7nm。溶液样品Cdses的颗粒数密度为N1=1.5×10^15/cm³。其次,使用飞秒抽运-探测技术来研究Cdses量子点激发态载流子的弛豫过程。实验中使用的激光器为光谱物理公司的光学参量放大器(TOPAS-C),输出脉冲宽度约为120fs,波长在290~2600nm范围内连续可调,重复频率为1kHz。利用分束器(BS)将激光分成较强的抽运光和较弱的探测光,光强的比值一般在10:1左右,光强通过可调的衰减片进行调节,抽运光通过精密的光学延迟线来改变与探测光在时间上的延迟,延迟线由计算机控制。光学延迟线的空间分辨位移精度为1.25μm,相应的时间延迟精度约为8.3fs。探测光和抽运光通过一个焦距为50cm的透镜,聚焦到样品的同一点上,抽运光光斑的直径约为400μm,探测光光斑的直径略小于抽运光光斑的直径,且必须完全包含在抽运光光斑内。透过样品的探测光,由硅光电二极管接收并将光信号线性地转换为电信号。实验中结合使用锁相放大器(Lock-in)和斩波器(调制频率为389Hz)来提高实验数据的信噪比。所有实验均在室温下进行。
实验结果表明,Cdses量子点激发态载流子的弛豫有三个过程。第一个过程为快速弛豫过程,时间常数约为10ps,此过程随抽运光能量密度的增大而逐渐变慢,与光子能量没有明显的依赖关系,认为此过程是由载流子和光学声子的散射引起的。第二个过程为约100ps的弛豫过程,此过程与抽运光能量密度及光子能量都没有明显的依赖关系,认为此过程是光激发载流子被缺陷态捕获而形成的限域载流子的弛豫过程。第三个过程为纳秒量级的带间跃迁的弛豫过程。零延迟时间下的透射变化量随着抽运光能量密度的增大而增大,当抽运光能量密度增大到一定程度时,零延迟下的透射变化量逐渐趋于饱和。
这些结果揭示了Cdses量子点在不同能量密度和光子能量下的载流子动力学行为。研究发现,第一个弛豫过程时间常数约为10ps,并且随抽运光能量密度的增大而增大,与光子能量没有明显的依赖关系,认为此过程反应的是载流子与光学声子的散射过程;第二个是100多个皮秒的弛豫过程,此过程与入射光子能量和抽运光能量密度都没有明显的依赖关系,这是载流子在短时间内被缺陷态/表面态捕获,从而形成限域载流子的弛豫过程;第三个弛豫过程超出所用光学延迟线的范围,拟合结果约为纳秒量级,这是由激发态载流子的带间跃迁引起的。
这项研究对理解Cdses量子点的超快光物理特性提供了重要的科学依据,并为其在高性能纳米发光装置中的应用奠定了基础。重要发现包括载流子弛豫的三个阶段及其与抽运光能量密度和光子能量的关系。实验方法的创新之处在于使用了飞秒抽运-探测技术,以及精确的光学延迟线系统,提高了时间分辨率和数据信噪比。
此外,该研究还探讨了俄歇复合的可能性,排除了俄歇复合作为主要弛豫机制的可能。这为进一步研究Cdses量子点的载流子动力学提供了新的视角。