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本研究的主要作者包括Joji Tanaka、Satu Häkkinen、Parker T. Boeck、Yidan Cong、Sébastien Perrier、Sergei S. Sheiko和Wei You。他们分别来自美国北卡罗来纳大学教堂山分校（University of North Carolina at Chapel Hill）、英国华威大学（University of Warwick）以及澳大利亚莫纳什大学（Monash University）。该研究于2020年发表在《Angewandte Chemie International Edition》期刊上。
该研究的主要科学领域是高分子化学，特别是可控聚合技术。研究的背景是近年来可逆加成-断裂链转移（RAFT, Reversible Addition–Fragmentation Chain-Transfer）聚合技术的快速发展。RAFT技术因其能够精确控制分子量分布、支化结构和化学功能性而成为最通用的聚合技术之一。然而，传统的RAFT技术主要依赖于热引发的自由基聚合，限制了其在其他类型聚合反应中的应用。因此，研究人员希望通过开发新的RAFT策略，扩展其在阳离子聚合和自由基聚合中的协同应用，从而合成具有复杂结构的高分子材料，如瓶刷聚合物（bottlebrush polymers）。
研究的目标是通过选择性阳离子RAFT聚合和自由基RAFT聚合的正交组合，实现瓶刷聚合物的高效合成。具体来说，研究人员设计了一种双RAFT体系，其中第一个RAFT试剂选择性控制阳离子聚合，而第二个RAFT试剂在随后的自由基聚合中发挥作用，从而实现无需中间纯化的一锅法合成。
研究流程主要包括以下几个步骤：
RAFT试剂的选择与设计
研究人员选择了1-异丁氧基乙基二乙基二硫代氨基甲酸酯（IBDTC）作为阳离子RAFT试剂，因其具有良好的阳离子链转移性能。同时，设计了4-(乙烯氧基)丁基2-(((丁硫基)碳硫基)硫基)丙酸酯（VBBTP）作为第二个RAFT试剂，该试剂在阳离子聚合过程中保持惰性，但在随后的自由基聚合中能够有效发挥作用。
阳离子RAFT聚合
研究人员在二氯甲烷（DCM）中以三氟甲磺酸（TFOH）为引发剂，在-48°C下进行VBBTP的阳离子RAFT聚合。通过调整[VBBTP]/[IBDTC]的摩尔比，合成了不同聚合度（DP）的PVBBTPn（n=10, 24, 45, 143）。聚合反应在10分钟内完成，通过核磁共振（NMR）和尺寸排阻色谱（SEC）对产物进行了表征。
自由基RAFT聚合
在PVBBTPn骨架的基础上，研究人员通过自由基RAFT聚合将丙烯酸酯单体（如甲基丙烯酸甲酯，MA）接枝到VBBTP侧链上，形成瓶刷聚合物。聚合反应在70°C下进行，使用偶氮二异丁腈（AIBN）作为引发剂。通过控制单体转化率和终止时间，避免了分子间交联反应。
表征与验证
研究人员通过NMR、SEC和原子力显微镜（AFM）对合成的瓶刷聚合物进行了详细表征。AFM图像显示了瓶刷聚合物的蠕虫状结构，并通过测量分子间距离验证了侧链的聚合度。
阳离子RAFT聚合的高效性
研究结果表明，IBDTC能够高效控制VBBTP的阳离子聚合，合成的PVBBTPn具有窄的分子量分布（Đ=1.14–1.37），并且随着[VBBTP]/[IBDTC]比值的增加，分子量显著提高。
自由基RAFT聚合的选择性
在随后的自由基RAFT聚合中，VBBTP侧链的RAFT试剂表现出高选择性，能够有效引发丙烯酸酯单体的聚合，形成瓶刷聚合物。NMR分析表明，侧链RAFT试剂在阳离子聚合过程中保持惰性，而在自由基聚合中被完全消耗。
一锅法合成的可行性
研究人员成功实现了阳离子RAFT聚合和自由基RAFT聚合的一锅法串联反应，无需中间纯化。SEC分析显示，一锅法合成的瓶刷聚合物与分步合成的产物具有相似的分子量分布。
该研究通过选择性阳离子RAFT聚合和自由基RAFT聚合的正交组合，成功合成了结构明确的瓶刷聚合物。这一方法不仅提高了合成效率，还扩展了RAFT技术在高分子设计中的应用范围。研究的意义在于为复杂高分子材料的合成提供了一种新的策略，具有重要的科学价值和应用潜力。
新颖的RAFT策略
研究首次将选择性阳离子RAFT聚合与自由基RAFT聚合相结合，实现了瓶刷聚合物的一锅法合成。
高效性与选择性
设计的RAFT试剂在阳离子聚合和自由基聚合中表现出高选择性和高效性，避免了传统方法中的中间纯化步骤。
广泛的应用前景
该方法为合成具有复杂结构的高分子材料提供了新的思路，可用于功能性高分子材料的设计与开发。
研究人员还探讨了RAFT试剂的化学结构对聚合选择性的影响，特别是电子 withdrawing group（EWG）在RAFT试剂中的作用。这些基础性研究为未来开发更高效的RAFT体系提供了理论支持。
这项研究通过创新的RAFT策略，为高分子化学领域提供了重要的技术突破，具有广泛的应用前景和科学价值。