该研究由Dun Jin、Xianfeng Yang、Yuqing Ou、Mumin Rao、Yaotang Zhong、Guangmin Zhou、Daiqi Ye、Yongcai Qiu、Yuping Wu和Weishan Li共同完成。研究团队来自多个机构，包括华南师范大学化学学院、华南理工大学分析测试中心、肇庆卓越动力电池系统有限公司、斯坦福大学材料科学与工程系等。该研究于2020年发表在Science Bulletin期刊上。
该研究属于锂离子电池（Lithium-ion Batteries, LIBs）领域，特别是硅基负极材料的研究。硅因其超高的理论比容量（4400 mAh g⁻¹）被认为是下一代锂离子电池负极材料的理想候选者。然而，硅在充放电过程中会发生巨大的体积膨胀（约400%），导致电极破裂和容量快速衰减，限制了其实际应用。为了克服这一问题，研究者们提出了多种策略，其中在硅表面引入氮掺杂多孔碳材料被认为是最有前景的方法之一，因为氮掺杂碳材料具有高电子/离子导电性，并且其多孔结构可以缓冲硅的体积变化。
该研究的主要目标是通过热解硅@ZIF-67（一种钴基沸石咪唑酯框架材料）来制备硅@氮掺杂碳纳米管（Si@N-doped CNTs）复合材料，以提高硅基负极材料的循环稳定性。研究流程包括以下几个步骤：
首先，研究者通过超声分散硅粉，并使用十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）作为表面活性剂，制备了亲水性硅颗粒。随后，通过水热反应在硅颗粒表面沉积了一层ZnO。
接下来，研究者将硅@ZnO颗粒与2-甲基咪唑和硝酸钴在溶剂热条件下反应，成功将硅@ZnO转化为硅@ZIF-67。
最后，研究者将硅@ZIF-67在H₂/Ar气氛下进行热解，生成硅@氮掺杂碳纳米管复合材料。热解过程中，ZIF-67骨架坍塌，释放出有机单元，这些有机单元在钴金属的催化下原位生长为氮掺杂碳纳米管。
研究者使用扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、X射线衍射（XRD）、热重分析（TGA）等多种手段对材料进行了表征，确认了材料的微观结构和化学成分。
研究者组装了CR2025型纽扣电池，测试了硅@氮掺杂碳纳米管复合材料的电化学性能，包括循环伏安法（CV）、恒流充放电测试、电化学阻抗谱（EIS）等。
研究结果表明，硅@氮掺杂碳纳米管复合材料在1000 mA g⁻¹的电流密度下，经过750次循环后仍能保持1100 mAh g⁻¹的高可逆容量。此外，研究者还组装了以硅@氮掺杂碳纳米管为负极、LiFePO₄为正极的全电池，该电池在1/4 C倍率下经过140次循环后，容量保持率超过85%。
该研究通过简单的热解方法成功制备了硅@氮掺杂碳纳米管复合材料，显著提高了硅基负极材料的循环稳定性。研究结果表明，氮掺杂碳纳米管的高导电性和柔韧性能够有效缓解硅在充放电过程中的机械应力和体积膨胀，从而提高了电池的循环寿命。该研究为下一代高能量密度锂离子电池的硅基负极材料提供了一种新的制备策略，具有重要的科学和应用价值。
研究者还通过原位透射电子显微镜（in situ TEM）观察了硅@氮掺杂碳纳米管在充放电过程中的结构演变，进一步证明了氮掺杂碳纳米管在缓解硅体积膨胀方面的优势。
总之，该研究通过创新的材料设计和制备方法，成功解决了硅基负极材料在锂离子电池应用中的关键问题，为未来高能量密度电池的开发提供了新的思路。