本文的主要作者包括Liang Zhao、Baichuan Ding、Xian-Ying Qin、Zhijie Wang、Wei Lv、Yan-Bing He、Quan-Hong Yang和Feiyu Kang。他们分别来自清华大学深圳国际研究生院材料研究院（IMR）和天津大学化学工程与技术学院纳米材料研究组（Nanoyang Group）。该综述文章于2022年发表在《Advanced Materials》期刊上，DOI为10.1002/adma.202106704。
本文的主题是重新审视天然石墨（Natural Graphite, NG）在锂离子电池（Lithium-Ion Batteries, LIBs）中的应用。文章全面回顾了NG基材料在LIBs中的起源、作用、研究进展及其未来发展方向，涵盖了NG的结构、性质、电化学性能、改性方法、衍生物、复合材料及其在LIBs中的应用。
天然石墨（NG）是锂离子电池中最常用的负极材料之一，具有高能量密度、优异的加工性能和低成本等优点。NG主要分为两种类型：鳞片石墨（Flake Graphite, FG）和微晶石墨（Microcrystalline Graphite, MG）。FG具有较大的各向异性晶体域，表现出高比容量，但其循环稳定性较差；而MG由于其各向同性结构和较小的晶体尺寸，表现出优异的循环稳定性和倍率性能，但初始库仑效率较低。
为了提高NG的电化学性能，研究者们开发了多种改性方法，主要包括表面改性和复合材料制备。表面改性方法中，碳涂层是最常用的策略之一。碳涂层可以形成稳定的固体电解质界面（SEI）层，减少初始不可逆容量，提高循环稳定性和低温性能。此外，NG还可以与其他碳材料（如碳纳米管、碳纳米纤维和硬碳）复合，进一步提升其电化学性能。
NG的衍生物包括膨胀石墨（Exfoliated Graphite, EG）、石墨插层化合物（Graphite Intercalation Compounds, GICs）和石墨烯等。这些衍生物在LIBs中表现出优异的电化学性能，尤其是EG和GICs，由于其扩大的层间距和多孔结构，能够显著提高锂离子的扩散速率和倍率性能。
为了满足高能量密度LIBs的需求，研究者们将NG与高理论容量的材料（如硅、锡、锗等）复合，制备了多种复合材料。例如，石墨/硅（Graphite/Si）复合材料通过高能机械球磨、液相固化、喷雾干燥和化学气相沉积（CVD）等方法制备，显著提高了硅负极的循环稳定性和倍率性能。
NG还被用作锂金属负极的锂亲和宿主，构建混合锂离子/锂金属电池，以实现高能量密度。此外，NG在全固态锂离子/锂金属电池（All-Solid-State Li-Ion/Li-Metal Batteries, ASLB）中也表现出良好的应用前景。
本文综述了NG基材料在LIBs中的研究进展，涵盖了从基础机制到实际应用的各个方面。文章不仅总结了NG的结构、性质及其改性方法，还探讨了NG在混合锂离子/锂金属电池和全固态电池中的应用前景。本文为未来高能量密度LIBs的研究和开发提供了重要的指导，尤其是在NG基材料的改性、复合及其在新型电池体系中的应用方面。
本文通过对NG基材料在LIBs中的研究进展进行全面回顾，展示了NG在锂离子电池中的重要地位及其未来发展方向。文章不仅为研究者提供了丰富的参考资料，还为未来高能量密度LIBs的开发提供了重要的理论依据和实践指导。