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仿生矿化协同燃烧活化构建蜂窝状多孔碳负极用于钠离子电池

期刊:CarbonDOI:10.1016/j.carbon.2024.119602

1. 主要作者及研究机构

本研究的主要作者包括Hao Zhang、Fan Gao、Dingyue Zhang、Caiqin Gao、Gang Huang、Ziqiang Zhang、Yong Liu、Mauricio Terrones、Jingjiang Wei和Yanqing Wang。研究机构包括四川大学高分子科学与工程学院、材料科学与工程学院、化学工程学院,以及美国宾夕法尼亚州立大学物理系、化学系和材料科学与工程系等。该研究于2024年9月发表在期刊《Carbon》上。

2. 学术背景

随着社会和经济的快速发展,能源和环境危机日益严重。开发能够存储绿色和可再生能源的二次电池是解决这一危机的有效途径之一。锂离子电池(LIBs)是目前应用最广泛的二次电池,但由于锂资源的储量、分布和成本限制,难以满足大规模储能市场的需求。钠离子电池(SIBs)因其钠资源丰富、提取和加工成本低,逐渐成为锂离子电池的有力替代品。然而,目前钠离子电池缺乏合适的负极材料,尤其是能够匹配高工作电压正极材料的负极材料。传统的硬/软模板法制备多孔碳存在成本高、工艺复杂、环境污染等问题,因此亟需开发一种高性能的钠离子电池负极材料。

3. 研究流程

本研究提出了一种仿生矿化协同燃烧活化策略,用于构建具有蜂窝状结构、高孔隙率和N、O、S三重掺杂的多孔碳(CMFO)负极材料。研究流程包括以下几个步骤:

  1. 前驱体合成:将羧甲基纤维素钠(CMC-Na)、碳酸氢钠(NaHCO3)、硫脲(CH4N2S)和硝酸钠(NaNO3)溶解在去离子水中,搅拌24小时后冷冻干燥,形成均匀混合的前驱体。
  2. 预加热处理:将干燥后的混合物在氮气气氛下加热至200°C并保持2小时,使NaHCO3分解生成块状多孔Na2CO3模板。
  3. 高温热解:将预加热后的样品在700°C下热解2小时,CMC-Na分解并碳化生成CO2、CO、H2O、Na2CO3和碳材料。硫脲与NaNO3的燃烧活化反应进一步蚀刻碳材料,形成N、O、S三重掺杂的蜂窝状多孔碳。
  4. 后处理:热解产物用稀盐酸和去离子水洗涤,去除杂质后得到CMFO样品。

4. 主要结果

通过仿生矿化协同燃烧活化策略制备的CMFO样品具有以下优异性能: 1. 高初始库仑效率(ICE):在醚基电解液中,CMFO负极的初始库仑效率达到76.1%。 2. 高比容量:在0.05 A g-1和10 A g-1的电流密度下,CMFO负极分别提供了454.0 mAh g-1和136.1 mAh g-1的比容量,并在5 A g-1下经过2000次循环后仍保持151.4 mAh g-1的比容量。 3. 高能量密度:组装的NVP//CMFO全电池表现出177.7 Wh kg-1的高能量密度。

5. 结论与意义

本研究通过仿生矿化协同燃烧活化策略成功制备了N、O、S三重掺杂的蜂窝状多孔碳负极材料,展示了其在钠离子电池中的优异性能。该策略不仅为钠离子电池负极材料的设计和构建提供了新思路,还为其他储能系统的发展提供了有益的参考。该研究的科学价值在于提出了一种简单、环保且高效的多孔碳制备方法,应用价值则体现在其在高性能钠离子电池中的潜在应用。

6. 研究亮点

  1. 创新性制备方法:首次提出仿生矿化协同燃烧活化策略,成功制备了具有蜂窝状结构和高孔隙率的多孔碳材料。
  2. 优异电化学性能:CMFO负极在醚基电解液中表现出高初始库仑效率、高比容量和长循环稳定性。
  3. 多重掺杂效应:N、O、S三重掺杂增加了碳材料的活性位点,提高了钠离子的吸附和嵌入能力。

7. 其他有价值的内容

本研究还通过原位和非原位表征手段详细分析了CMFO负极的钠离子存储机制,揭示了其高容量和长循环稳定性的内在原因。此外,研究还探讨了醚基电解液对钠离子存储动力学的促进作用,为未来钠离子电池电解液的设计提供了新的思路。

总之,本研究通过创新的材料制备策略和详细的机理分析,为高性能钠离子电池负极材料的设计和开发提供了重要的理论和实验依据。

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