本文介绍了一项由Zechen Tang、He Li、Peize Lin等研究人员共同完成的研究，题为《A Deep Equivariant Neural Network Approach for Efficient Hybrid Density Functional Calculations》。该研究于2024年发表在《Nature Communications》期刊上，主要研究领域为计算材料科学，特别是密度泛函理论（Density Functional Theory, DFT）中的混合泛函计算。

研究背景与动机

密度泛函理论（DFT）是计算材料电子结构的重要工具，而混合泛函（Hybrid Functionals）作为DFT的一种改进方法，能够更准确地描述材料的电子结构，尤其是解决DFT中的“带隙问题”（band-gap problem）。然而，混合泛函的计算成本远高于局部或半局部DFT方法，这限制了其在大规模材料模拟中的应用。为了克服这一瓶颈，研究团队开发了一种基于深度等变神经网络（Deep Equivariant Neural Network）的新方法——Deeph-Hybrid，旨在通过机器学习模型高效地预测混合泛函的哈密顿量，从而避免耗时的自洽场迭代过程。

研究方法与流程

研究团队提出的Deeph-Hybrid方法基于深度等变神经网络（E(3)-equivariant neural networks），通过学习材料结构与混合泛函哈密顿量之间的关系，实现了高效的大规模材料电子结构计算。具体流程如下：

1. 数据准备与训练：研究团队使用ABACUS软件包进行混合泛函计算，生成了包含石墨烯、碳纳米管、二硫化钼（MoS2）等材料的随机结构数据集。这些数据集用于训练神经网络模型，学习材料结构与混合泛函哈密顿量之间的映射关系。

2. 神经网络模型：Deeph-Hybrid采用了E(3)-等变神经网络架构，能够处理三维空间中的平移、旋转和反演对称性。模型通过迭代更新原子和键的特征向量，最终输出哈密顿量的矩阵元素。训练过程中，研究团队使用了均方误差（Mean Squared Error, MSE）作为损失函数，并采用了6:2:2的训练、验证和测试集划分比例。

3. 非局域交换的处理：混合泛函中的非局域交换势（non-local exchange potential）是计算中的主要难点。研究团队通过引入更大的截断半径（cutoff radius）来处理非局域交换势的影响，并验证了该方法在保持近邻原则（nearsightedness principle）的同时，能够准确预测混合泛函的哈密顿量。

4. 案例研究：研究团队通过多个案例验证了Deeph-Hybrid方法的有效性和泛化能力。例如，他们研究了单层石墨烯、碳纳米管、双层石墨烯（包括魔角双层石墨烯）以及二硫化钼的电子结构。结果表明，Deeph-Hybrid能够以极高的精度预测这些材料的能带结构和物理性质，且计算效率显著高于传统的混合泛函方法。

主要结果

1. 精度与效率：Deeph-Hybrid在预测混合泛函哈密顿量时表现出极高的精度，均方误差（MAE）在0.146至0.266 meV之间。与传统的混合泛函计算相比，Deeph-Hybrid的计算时间显著减少，尤其是在大规模系统（如魔角双层石墨烯）中，计算效率提高了数个数量级。

2. 魔角双层石墨烯的研究：研究团队首次使用混合泛函方法研究了魔角双层石墨烯（Magic-Angle Twisted Bilayer Graphene, MATBG）的电子结构。结果表明，引入精确交换（exact exchange）后，魔角双层石墨烯的平带（flat bands）宽度显著增加，这可能对其平带物理性质产生重要影响。

3. 二硫化钼的研究：研究团队还研究了单层和双层二硫化钼的电子结构，验证了Deeph-Hybrid在预测带隙和光学性质方面的可靠性。结果表明，Deeph-Hybrid能够准确预测这些材料的带隙和电导率，且与传统的混合泛函计算结果高度一致。

研究意义与价值

1. 科学价值：该研究首次将深度学习技术应用于混合泛函计算，成功地将传统的Kohn-Sham DFT（KS-DFT）和广义Kohn-Sham DFT（GKS-DFT）统一到一个深度学习框架中。这不仅为高效的材料模拟提供了新的工具，还为开发超越DFT的深度学习电子结构方法奠定了基础。

2. 应用价值：Deeph-Hybrid方法能够显著降低混合泛函计算的计算成本，使得大规模材料的精确电子结构计算成为可能。这对于（光）电子学、自旋电子学、拓扑电子学等领域的研究具有重要意义，尤其是在研究复杂材料系统（如魔角双层石墨烯）时，Deeph-Hybrid能够提供前所未有的计算效率。

3. 方法创新：该研究提出的E(3)-等变神经网络架构在处理非局域交换势时表现出色，为未来的深度学习电子结构方法提供了新的思路。此外，研究团队还验证了该方法在其他混合泛函（如PBE0）中的适用性，表明其具有广泛的通用性。

研究亮点

1. 高效性与精度：Deeph-Hybrid方法在保持混合泛函精度的同时，显著提高了计算效率，尤其是在大规模系统中表现出色。
2. 首次应用混合泛函研究魔角双层石墨烯：该研究首次使用混合泛函方法研究了魔角双层石墨烯的电子结构，揭示了精确交换对其平带物理性质的重要影响。
3. 深度学习与DFT的结合：该研究成功地将深度学习技术应用于混合泛函计算，为未来的材料模拟提供了新的工具和方法。

结论

该研究通过开发Deeph-Hybrid方法，成功地将深度学习技术引入混合泛函计算，显著提高了大规模材料电子结构计算的效率。研究结果表明，Deeph-Hybrid不仅能够准确预测材料的电子结构和物理性质，还为未来的材料科学研究提供了新的工具和方法。该方法的成功应用为深度学习在电子结构计算中的进一步发展铺平了道路，具有重要的科学和应用价值。