本文由Ziyue Zhao、Yang Shen、Hua Zhu、Qihao Zhang、Yijun Zhang、Xiaodong Yang、Pei Liang和Liang Chen共同撰写，分别来自中国计量大学光电技术研究所、浙江大学材料科学与工程学院以及石河子大学物理系。该研究于2023年9月5日发表在《Applied Surface Science》期刊上，题为《Prediction Model of Type and Band Gap for Photocatalytic g-GaN-Based van der Waals Heterojunction of Density Functional Theory and Machine Learning Techniques》。

研究背景

随着2004年石墨烯的发现，二维（2D）材料的研究逐渐成为热点。2D材料因其新颖且优异的特性，在发光二极管、传感器、太阳能电池、光伏器件等领域得到了广泛应用。在光催化领域，2D材料因其较大的比表面积，更有利于反应物的接触和吸附，同时光生电子和空穴的迁移距离较短，能够有效提高光催化效率。在全球追求节能减排的环保浪潮下，利用太阳能高效催化水分解生成氢气是一种理想的绿色能源开发途径。然而，由于候选材料众多且界面效应复杂，寻找合适的光催化异质结组合成为一大挑战。

研究目标

本研究旨在通过机器学习技术，快速预测基于g-GaN的二维范德华（vdW）异质结的类型和带隙值，以提高光催化水分解反应的研究效率。研究团队基于计算二维材料数据库（C2DB）中的约1000条材料数据，提出了一个简单的能带偏移假设，并构建了一个性能良好的机器学习预测模型，同时通过第一性原理计算验证了该假设的合理性。

研究方法

研究分为以下几个步骤： 1. 数据准备：从C2DB数据库中筛选出带隙值非零的二维材料，并保留每种材料的最小生成焓空间群结构。最终数据集包含984个异质结，按9:1的比例划分为训练集和测试集。 2. 特征工程：采用基于化学成分的Magpie描述符，并结合结构密度特征和Shannon信息熵，构建了134维的化学组成特征和5维的结构特征。为了进一步考虑g-GaN的影响，引入了PBE计算特征，如两种材料的费米能级差异、带隙值差异和比率等。 3. 机器学习模型构建：采用支持向量机（SVM）、AdaBoost、随机森林和XGBoost等多种算法进行比较，最终选择XGBoost算法进行特征选择和模型构建。为了解决数据不平衡问题，采用了SMOTE技术对训练集中的II型异质结样本进行过采样。 4. 第一性原理计算：使用Vienna Ab Initio Simulation Package（VASP）进行第一性原理计算，验证机器学习模型的合理性。计算中采用了Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）泛函和Heyd-Scuseria-Ernzerhof（HSE06）泛函，以确保带隙值的准确性。

研究结果

1. 分类模型：通过XGBoost算法构建的分类模型在测试集上的AUC值达到0.93，表明该模型能够有效预测g-GaN基vdW异质结的类型。特别是对于II型异质结，模型的预测准确率达到80%。
2. 回归模型：针对II型g-GaN基vdW异质结的带隙值，研究团队构建了一个回归预测模型，其10折交叉验证的平均绝对误差（MAE）为0.24 eV，均方根误差（RMSE）为0.33 eV。该模型的性能优于或接近以往的研究结果。

研究意义

本研究创新性地提出了适用于vdW异质结的能带偏移假设，并通过机器学习技术构建了g-GaN基vdW异质结类型和带隙值的预测模型。该模型不仅能够快速筛选出适用于光催化水分解的异质结材料，还为未来的第一性原理计算和实验合成提供了重要的指导。研究结果表明，机器学习技术在材料科学中的应用能够显著提高研究效率，减少实验和计算成本。

研究亮点

1. 创新性假设：提出了适用于vdW异质结的能带偏移假设，并通过第一性原理计算验证了其合理性。
2. 高效预测模型：构建了性能优异的分类和回归模型，能够快速预测g-GaN基vdW异质结的类型和带隙值。
3. 广泛应用前景：该研究为光催化水分解领域提供了高效的异质结筛选方法，具有重要的科学和应用价值。

结论

本研究通过机器学习技术，成功构建了g-GaN基vdW异质结类型和带隙值的预测模型，为光催化水分解领域的研究提供了新的工具和方法。该模型不仅能够显著提高研究效率，还为未来的材料设计和实验合成提供了重要的理论支持。