本文介绍了一项由Daniel Willhelm、Nathan Wilson、Raymundo Arroyave、Xiaoning Qian、Tahir Cagin、Ruth Pachter和Xiaofeng Qian等研究人员共同完成的研究，题为《通过结合机器学习和密度泛函理论预测范德华异质结构》（Predicting van der Waals Heterostructures by a Combined Machine Learning and Density Functional Theory Approach）。该研究于2022年5月27日发表在《ACS Applied Materials & Interfaces》期刊上，旨在通过结合第一性原理电子结构计算、二维材料数据库和机器学习方法，构建高效的数据驱动模型，预测范德华（van der Waals, vdW）异质结构的电子和结构特性。

研究背景

范德华异质结构是由不同的二维（2D）单层材料通过范德华力垂直堆叠而成的结构。由于其独特的物理和化学性质，范德华异质结构在柔性电子学、光子学和拓扑量子材料等领域具有广泛的应用前景。然而，随着越来越多的二维材料被发现，范德华异质结构的组合空间变得极其庞大，传统的实验或计算方法难以通过试错法进行有效探索。因此，开发一种高效的计算框架来预测这些异质结构的性质显得尤为重要。

研究目标

本研究的目标是构建一个数据驱动的计算框架，能够通过结合第一性原理计算和机器学习方法，预测范德华异质结构的带隙、带边、层间距离和层间结合能等电子和结构特性。该框架旨在减少第一性原理计算的计算成本，并提供一个高效的方法来探索大量理论上的范德华异质结构配置。

研究方法

研究团队首先从二维材料数据库（C2DB）中获取了181种单层材料的晶体结构，并通过垂直堆叠这些单层材料构建了16,290种可能的范德华异质结构。为了减少计算成本，研究团队仅选择了晶格失配率小于3%的单层材料对，并构建了1950种AA堆叠和1950种AB堆叠的异质结构。随后，研究团队通过高通量密度泛函理论（DFT）计算对这些异质结构进行了结构优化和电子能带结构计算，提取了带隙（Eg）、电子亲和能（EA）、电离能（IE）、层间距离（d0）和层间结合能（Eb）等目标材料特性。

为了构建机器学习模型，研究团队从单层材料的特性中提取了一系列描述符，并通过聚合函数将这些描述符组合成双层的描述符向量。研究团队使用了多种机器学习模型（如随机森林、梯度提升树、支持向量回归等）来预测目标特性，并通过重复的K折交叉验证来评估模型的性能。

主要结果

通过DFT计算，研究团队发现AA和AB堆叠的异质结构在层间距离和层间结合能上存在显著差异。AB堆叠的异质结构通常具有更短的层间距离和更高的层间结合能，表明AB堆叠在能量上更为稳定。此外，研究团队还发现，堆叠配置对电子结构的影响较小，但带隙的变化仍可达到82 meV，表明堆叠配置对带隙有一定影响。

在机器学习模型的预测性能方面，研究团队发现随机森林和梯度提升树模型在预测带隙、电子亲和能和电离能时表现最佳，平均绝对误差（MAE）低至0.09 eV。为了平衡不同模型的优缺点，研究团队采用了堆叠集成方法（SEM），将多个基础模型的预测结果结合起来，进一步提高了预测的准确性。

研究结论

本研究提出了一个结合第一性原理计算、机器学习方法和现有二维材料数据库的计算框架，能够高效预测范德华异质结构的电子和结构特性。研究结果表明，AA和AB堆叠的异质结构在层间距离和层间结合能上存在显著差异，且大多数范德华异质结构在扭曲的莫尔超晶格中会发生原子重构，这将进一步影响其电子结构。该研究为筛选具有特定电子和光学特性的低维范德华异质结构提供了有力的工具，并显著降低了计算成本。

研究亮点

1. 高效预测模型：通过结合机器学习和第一性原理计算，研究团队构建了一个高效的数据驱动模型，能够准确预测范德华异质结构的电子和结构特性。
2. 堆叠配置的影响：研究发现AA和AB堆叠的异质结构在层间距离和层间结合能上存在显著差异，AB堆叠在能量上更为稳定。
3. 广泛应用前景：该研究为探索具有特定电子和光学特性的范德华异质结构提供了新的途径，具有广泛的应用前景，特别是在柔性电子学和光子学领域。

研究意义

本研究不仅为范德华异质结构的设计和筛选提供了高效的计算工具，还为理解堆叠配置对材料性质的影响提供了新的见解。该研究的成果有望推动低维材料在电子和光电子器件中的应用，并为未来的材料设计提供重要的理论支持。