本文由Eva Y. Pfannerstill、Caleb Arata、Qindan Zhu等作者共同撰写，发表于2024年6月21日的《Science》期刊。研究的主要机构包括加州大学伯克利分校环境科学、政策与管理系、地球与行星科学系、科罗拉多大学博尔德分校环境科学研究所、美国国家海洋和大气管理局化学科学实验室等。该研究聚焦于洛杉矶夏季空气污染的形成机制，特别是挥发性有机化合物（VOCs）在臭氧和二次有机气溶胶（SOA）形成中的作用。

研究背景

尽管交通排放有所减少，北美和欧洲的许多城市仍然面临严重的空气污染问题。传统的挥发性有机化合物（VOCs）来源理解受到挑战，尤其是生物源VOCs的作用。VOCs是臭氧和细颗粒物（PM2.5）的前体物质，而PM2.5和臭氧是导致心血管和呼吸系统疾病的重要污染物。洛杉矶作为美国的大都市，夏季臭氧和PM2.5浓度经常超标，尤其是在高温天气下。尽管汽车排放的VOCs大幅减少，但臭氧和PM2.5的浓度自2010年以来停止下降，这表明其他VOCs来源（如生物源和化学产品）的重要性可能增加。

研究方法

研究团队通过空中涡动协方差测量技术，首次直接观测了洛杉矶地区VOCs的排放通量。研究使用了质子转移反应-飞行时间质谱（PTR-TOF-MS）技术，能够检测多种VOCs物种，包括生物源、车辆排放、个人护理产品和溶剂等。研究在2021年6月进行了9次飞行实验，覆盖了15°C到37°C的温度范围。通过连续小波变换，研究人员计算了VOCs的排放和沉降通量。

主要结果

研究发现，生物源萜类化合物（如异戊二烯、单萜和倍半萜）在高温条件下对VOCs的OH反应性、臭氧和SOA形成潜力的贡献显著增加。在高温条件下，萜类化合物占VOCs OH反应性的60%以上，SOA形成潜力的56%以上。研究还发现，某些人为源VOCs（如甲苯、乙醇和对氯三氟甲苯）的排放也随温度升高而增加，这一现象在当前排放清单中未被体现。

结论与意义

研究结果表明，随着气候变暖，高温天气的增加将显著改变VOCs的排放量和组成，进而影响臭氧和PM2.5的形成。特别是在高温条件下，生物源VOCs成为臭氧和颗粒物形成的主要驱动力。研究强调了减少氮氧化物（NOx）排放的重要性，因为NOx是臭氧形成的关键因素。此外，研究还指出，当前排放清单低估了单萜和倍半萜的排放量，这可能导致对SOA形成潜力的低估。

研究亮点

1. 直接观测VOCs排放：通过空中涡动协方差测量技术，首次直接观测了洛杉矶地区VOCs的排放通量，克服了传统间接方法的局限性。
2. 生物源VOCs的主导作用：研究发现，生物源萜类化合物在高温条件下对臭氧和SOA形成的贡献显著增加，尤其是在高温天气下。
3. 人为源VOCs的温度依赖性：研究首次发现某些人为源VOCs（如甲苯和乙醇）的排放也随温度升高而增加，这一现象在当前排放清单中未被体现。
4. 气候变化的深远影响：研究指出，随着气候变暖，高温天气的增加将显著改变VOCs的排放量和组成，进而加剧臭氧和PM2.5污染。

未来展望

研究结果表明，未来的空气污染控制策略必须考虑气候变化对VOCs排放的影响。特别是在高温天气下，减少NOx排放和人为源VOCs排放将变得更加重要。此外，研究还强调了改进排放清单的重要性，以更准确地预测未来气候变化对空气质量的影响。

参考文献

研究引用了大量相关文献，支持了其研究方法和结论。例如，Guenther等人（2012）关于生物源VOCs排放的研究，以及McDonald等人（2018）关于化学产品对城市VOCs排放贡献的研究。

致谢

研究得到了加州空气资源委员会、美国国家海洋和大气管理局气候项目办公室、美国海军研究办公室等机构的资助。研究团队还感谢了多位同行在数据分析和讨论中的贡献。

数据与代码可用性

研究的所有数据和分析代码均已公开，可供其他研究人员使用和验证。

通过这项研究，我们对洛杉矶夏季空气污染的形成机制有了更深入的理解，特别是在高温条件下生物源VOCs的主导作用。研究结果为未来的空气污染控制策略提供了重要的科学依据。