本文介绍了一项由Daniel Willhelm、Nathan Wilson、Raymundo Arroyave、Xiaoning Qian、Tahir Cagin、Ruth Pachter和Xiaofeng Qian等研究人员共同完成的研究，题为《Predicting van der Waals Heterostructures by a Combined Machine Learning and Density Functional Theory Approach》。该研究于2022年5月27日发表在《ACS Applied Materials & Interfaces》期刊上，旨在通过结合第一性原理电子结构计算、二维材料数据库和机器学习方法，预测范德华（van der Waals, vdW）异质结构的电子和结构特性。

研究背景

范德华异质结构是由不同的二维（2D）单层材料通过范德华力垂直堆叠而成的结构。由于其独特的物理和化学性质，这些异质结构在柔性电子学、光子学和拓扑量子材料等领域具有广泛的应用前景。然而，随着二维材料种类的增加，范德华异质结构的组合空间变得极其庞大，传统的实验或计算方法难以高效地探索这些结构。因此，开发一种能够通过单层材料的性质预测异质结构特性的计算框架显得尤为重要。

研究目标

本研究的目标是开发一种数据驱动的模型，能够通过单层材料的性质预测范德华异质结构的带隙、带边、层间距离和层间结合能等特性。该模型旨在减少第一性原理计算的计算成本，并为探索大量理论上的异质结构配置提供高效途径。

研究方法

研究采用了以下步骤： 1. 数据挖掘与异质结构设计：从二维材料数据库（C2DB）中获取单层晶体结构，并构建了16,290种可能的单层组合。通过筛选，最终选择了181种单层材料，构建了1950种AA和AB堆叠的异质结构。 2. 密度泛函理论（DFT）计算：对800种AA和AB堆叠的异质结构进行了DFT计算，优化了结构并计算了电子能带结构。从DFT计算中提取了带隙、电子亲和能、电离能、层间距离和层间结合能等目标特性。 3. 机器学习模型构建：基于单层材料的特性，构建了异质结构的描述符，并使用监督学习方法训练了预测模型。采用了多种机器学习算法，包括随机森林、梯度提升树、支持向量回归等，并通过交叉验证评估了模型的性能。

研究结果

1. DFT计算结果：DFT计算表明，异质结构的层间距离在1.48 Å到4.39 Å之间，平均为3.36 Å。AB堆叠的层间距离通常比AA堆叠更短，且AB堆叠的层间结合能更高。电子结构特性（如带隙、电子亲和能和电离能）受堆叠配置的影响较小。
2. 机器学习预测结果：机器学习模型能够准确预测异质结构的带隙、电子亲和能、电离能、层间距离和层间结合能。通过堆叠集成方法（SEM），模型的预测误差显著降低，带隙、电子亲和能和电离能的平均绝对误差（MAE）分别为0.122 eV、0.112 eV和0.09 eV。

结论

本研究提出了一种结合第一性原理计算和机器学习的计算框架，能够高效预测范德华异质结构的电子和结构特性。该模型不仅减少了计算成本，还为探索大量异质结构配置提供了有力工具。研究结果表明，大多数范德华异质结构在AA和AB堆叠配置下的层间距离存在显著差异，这可能导致莫尔超晶格的原子重构，进而影响其电子结构。

研究亮点

1. 创新性方法：本研究首次将第一性原理计算与机器学习相结合，构建了能够预测范德华异质结构特性的数据驱动模型。
2. 高效性：该模型显著减少了计算成本，能够高效地探索大量异质结构配置。
3. 广泛应用前景：该模型为设计具有特定电子和光学特性的低维范德华异质结构提供了新的途径，具有广泛的应用前景。

研究意义

本研究不仅为范德华异质结构的设计和筛选提供了高效的计算工具，还为理解异质结构的电子和结构特性提供了新的视角。该模型的应用将有助于加速新型二维材料的发现和应用，推动柔性电子学、光子学和量子材料等领域的发展。