这篇文档属于类型a,即报告了一项原创研究。以下是对该研究的学术报告:
第一,研究的主要作者、研究机构、发表期刊及时间
该研究由Ridge Chavalala和Philani Mashazi*ab共同完成,研究机构为南非Rhodes University的化学系和纳米技术创新研究所。研究发表在《Journal of Materials Chemistry B》期刊上,发表日期为2023年7月13日。
第二,研究的学术背景
葡萄糖在生物细胞中作为代谢中间体和能量来源具有重要作用。然而,过高的葡萄糖水平是糖尿病的主要原因之一。国际糖尿病联盟(IDF)估计全球有超过4.2亿人患有糖尿病。传统的葡萄糖检测方法依赖于个人血糖仪(PGMs),但近年来,基于显色剂的比色传感器因其操作简单、结果肉眼可见而受到关注。然而,天然酶(如辣根过氧化物酶,HRP)存在成本高、稳定性差等问题。因此,开发具有酶样活性的纳米材料(即纳米酶)成为替代天然酶的重要研究方向。本研究旨在开发一种基于钯纳米颗粒(PdNPs)修饰的氧化铟锡(ITO)-二氧化硅(SiO2)纳米颗粒的纳米酶(ITO-SiO2-PRS-PdNPs),用于葡萄糖的比色检测,并评估其可重复使用性和选择性。
第三,研究的详细流程
研究分为多个步骤,具体如下:
制备二氧化硅纳米颗粒(SiO2NPs)
使用Stöber方法制备SiO2NPs。将15 mL NH4OH加入250 mL乙醇中,加热至40°C并搅拌30分钟,随后加入2.5 mL四乙氧基硅烷(TEOS),反应12小时。通过离心和洗涤得到SiO2NPs。
制备钯纳米颗粒(PdNPs)
通过NaBH4还原H2PdCl4制备PdNPs。将1 mM PdCl2溶解于10 mL 32% HCl中,加入0.5 mL NaBH4溶液,反应生成黑色PdNPs,离心洗涤后干燥。
制备ITO-SiO2-PRS-PdNPs
将ITO基底羟基化,涂覆SiO2NPs,形成ITO-SiO2NPs。随后使用3-巯基丙基三乙氧基硅烷(MPTES)修饰ITO-SiO2NPs,形成硫醇功能化的ITO-SiO2-PRSH。最后,将PdNPs分散在ITO-SiO2-PRSH表面,形成ITO-SiO2-PRS-PdNPs。
评估纳米酶的过氧化物酶样活性
在H2O2存在下,研究ITO-SiO2-PRS-PdNPs对3,3’,5,5’-四甲基联苯胺(TMB)的催化氧化作用。通过紫外-可见光谱监测TMB氧化产物的蓝色变化。
葡萄糖的比色检测
利用葡萄糖氧化酶(GOx)将葡萄糖氧化为葡萄糖酸,生成H2O2。在ITO-SiO2-PRS-PdNPs存在下,H2O2氧化TMB生成蓝色产物,通过紫外-可见光谱定量检测葡萄糖浓度。
选择性、可重复性和实际样品分析
研究ITO-SiO2-PRS-PdNPs对葡萄糖的选择性,评估其在多次使用后的活性保留率,并在新生牛血清(NCS)中验证其实际应用性能。
第四,研究的主要结果
1. 纳米酶的过氧化物酶样活性
ITO-SiO2-PRS-PdNPs在H2O2存在下表现出显著的过氧化物酶样活性,能够催化TMB氧化生成蓝色产物。其Km值(H2O2为0.68 mM,TMB为0.47 mM)优于天然HRP。
葡萄糖的比色检测
ITO-SiO2-PRS-PdNPs在5.0–30 mM范围内对葡萄糖检测表现出良好的线性关系,检测限(LOD)为1.84 mM,定量限(LOQ)为6.14 mM。
选择性和可重复性
ITO-SiO2-PRS-PdNPs对葡萄糖具有高选择性,对果糖、乳糖和蔗糖无明显响应。在5次重复使用后,其活性保留率为95.2%。
实际样品分析
在10%新生牛血清(NCS)中,ITO-SiO2-PRS-PdNPs对葡萄糖的回收率为92.5%–105.3%,验证了其在实际应用中的可靠性。
第五,研究的结论
本研究成功制备了ITO-SiO2-PRS-PdNPs纳米酶,其在H2O2和TMB的催化氧化中表现出优异的过氧化物酶样活性。该纳米酶在葡萄糖检测中具有高选择性、良好的线性范围和低检测限,且可重复使用。在实际样品分析中,其性能稳定,表明其在临床诊断和生物传感领域具有重要应用价值。
第六,研究的亮点
1. 新颖的纳米酶设计
通过将PdNPs修饰在ITO-SiO2基底上,实现了纳米酶的高效催化活性和可重复使用性。
优异的性能
ITO-SiO2-PRS-PdNPs的Km值优于天然HRP,且在葡萄糖检测中表现出高选择性和低检测限。
实际应用验证
在新生牛血清中成功检测葡萄糖,验证了其在实际应用中的可靠性。
第七,其他有价值的内容
研究还探讨了ITO-SiO2-PRS-PdNPs的催化机制,证实其通过电子转移机制实现H2O2的催化还原。此外,研究详细评估了纳米酶在不同pH、温度和时间条件下的活性,为其在实际应用中的优化提供了重要参考。
本研究为开发高效、可重复使用的纳米酶提供了新思路,并在葡萄糖检测领域展示了其潜在应用价值。