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主要作者及机构

该研究的主要作者包括Haotong Wei、Yanjun Fang、Padhraic Mulligan、William Chuirazzi、Hong-Hua Fang、Congcong Wang、Benjamin R. Ecker、Yongli Gao、Maria Antonietta Loi、Lei Cao和Jinsong Huang。他们分别来自University of Nebraska-Lincoln、The Ohio State University、University of Groningen、University of Rochester和Central South University等机构。该研究于2016年3月21日发表在《Nature Photonics》期刊上。

学术背景

该研究的主要科学领域是X射线探测技术，特别是基于钙钛矿单晶的X射线探测器。X射线探测器在医疗成像、安全检查、工业材料检测、核电站和科学研究等领域有广泛应用。高灵敏度的X射线探测器可以减少对人体有害的辐射剂量，尤其是在医疗检查中，降低癌症风险。传统的X射线探测器材料如硅（Si）、碲化镉锌（Cd(Zn)Te）和锗（Ge）虽然已经商业化，但其灵敏度仍有待提高。有机铅三卤化物钙钛矿（OTPs）由于其高原子序数的元素（如Pb、I、Br）和高载流子迁移率，成为新一代辐射探测材料的候选者。该研究的目标是开发一种基于甲基铵溴化铅（MAPbBr3）钙钛矿单晶的高灵敏度X射线探测器，并探索其在低剂量X射线探测中的应用潜力。

研究流程

该研究包括以下几个主要步骤：

1. 单晶生长：研究团队采用改良的反溶剂法生长高质量的MAPbBr3单晶。通过调整PbBr2和MABr的摩尔比（MR），发现MR为0.8时能够生长出透明的单晶，而MR为1.0时晶体表面会变得不透明。透明单晶的尺寸为1-6毫米，其绝对透明度在600-800纳米波长范围内达到75%。

2. 单晶表征：通过粉末X射线衍射（XRD）和热重分析（TGA）确认了单晶的立方晶体结构和化学组成。偏振光学显微镜图像排除了多晶的形成，并且晶体内部没有孔洞或气泡。研究还通过时间飞行法测量了单晶的载流子迁移率，发现MR为0.8的单晶的空穴迁移率为217 cm² V⁻¹ s⁻¹，略高于MR为1.0的单晶（206 cm² V⁻¹ s⁻¹）。

3. 表面缺陷钝化：研究发现，通过紫外臭氧（UV-O3）处理可以有效地钝化单晶表面的缺陷。UV-O3处理20分钟后，单晶的光致发光强度提高了12倍，辐射复合寿命延长了3倍。X射线光电子能谱（XPS）测量进一步验证了氧化处理的效果，表明氧原子与铅原子形成了化学键。

4. 器件制备：研究团队制备了基于MAPbBr3单晶的X射线探测器。器件结构包括金（Au）阳极、C60和BCP电子传输层以及银（Ag）或金（Au）半透明阴极。UV-O3处理后的器件表面复合速度降低到64 cm s⁻¹，远低于未处理的器件。

5. X射线探测性能测试：研究团队使用商业化的Amptek Mini-X管作为X射线源，测试了单晶探测器在50 keV X射线下的性能。结果表明，2毫米厚的MAPbBr3单晶探测器在近零偏压下的探测效率为16.4%，最低可探测剂量率为0.5 μGyair s⁻¹，灵敏度为80 μC Gy⁻¹air cm⁻²，是α-Se X射线探测器的四倍。

主要结果

1. 单晶生长与表征：MR为0.8的单晶具有更高的透明度和载流子迁移率，表明其光学和电子性能优于MR为1.0的单晶。

2. 表面缺陷钝化：UV-O3处理显著提高了单晶的表面质量，降低了表面复合速度，增强了器件的光电转换效率。

3. X射线探测性能：MAPbBr3单晶探测器在低剂量X射线探测中表现出极高的灵敏度和低噪声特性，适用于医疗成像等需要低辐射剂量的应用。

结论

该研究成功开发了一种基于MAPbBr3钙钛矿单晶的高灵敏度X射线探测器，其µτ（迁移率-寿命乘积）达到1.2 × 10⁻² cm² V⁻¹，表面复合速度为64 cm s⁻¹。这些优异的性能使得该探测器在低剂量X射线探测中具有显著优势，能够有效降低医疗检查中的辐射剂量，减少对人体的潜在危害。此外，该研究还展示了通过表面钝化技术提高钙钛矿材料器件性能的有效途径，为钙钛矿材料在其他光电应用中的开发提供了重要参考。

研究亮点

1. 高灵敏度X射线探测器：该研究首次报道了基于MAPbBr3单晶的X射线探测器，其灵敏度远超传统材料。

2. 表面缺陷钝化技术：通过UV-O3处理，显著降低了单晶的表面复合速度，提高了器件的电荷提取效率。

3. 低剂量探测能力：该探测器在近零偏压下能够探测到极低的X射线剂量率，适用于医疗和安全检查等需要低辐射剂量的场景。

其他有价值的内容

该研究还探讨了钙钛矿单晶在太阳能电池和光电探测器等其他应用中的潜力，展示了通过优化晶体生长和表面处理技术提高器件性能的通用方法。此外，研究团队开发的大面积单晶生长技术为未来大规模阵列探测器的应用奠定了基础。

通过这项研究，钙钛矿材料在辐射探测领域的应用前景得到了进一步拓展，为开发低成本、高性能的X射线探测器提供了新的思路。