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作者与发表信息

本研究由Junwei Ding, Tao Du, Emil H. Thomsen, David Andresen, Mathias R. Fischer, Anders K. Møller, Andreas R. Petersen, Andreas K. Pedersen, Lars R. Jensen, Shiwen Wang, Morten M. Smedskjaer等人共同完成，主要来自Aalborg University和Zhengzhou University of Light Industry。研究论文于2023年发表在期刊Advanced Science上，DOI为10.1002/advs.202306698。

学术背景

随着对高效、安全电池需求的增加，固态聚合物电解质（solid-state polymer electrolytes）因其优异的加工性和稳定性成为研究热点。然而，纯聚合物电解质的离子电导率极低（通常室温下<10⁻⁶ S cm⁻¹），限制了其在固态锂金属电池中的应用。为了提高聚合物电解质的性能，研究者们尝试通过添加填料（fillers）来调控聚合物网络结构，改善其电化学、热学和机械性能。传统的填料多为各向异性（anisotropic），限制了离子的均匀传输。因此，本研究提出使用金属有机框架玻璃（metal-organic framework glass, MOF glass）作为各向同性（isotropic）功能填料，以增强固态聚合物电解质的性能。

研究的主要目标是开发一种基于MOF玻璃的功能填料，通过优化聚乙烯氧化物（polyethylene oxide, PEO）基电解质的离子传输性能，提升固态锂金属电池的循环稳定性和倍率性能。

研究流程

研究分为以下几个主要步骤：

1. MOF玻璃的制备与表征
   首先，研究团队合成了ZIF-62晶体（Zn(im)1.75(bim)0.25），并通过熔融淬火法（melt-quenching method）将其转化为MOF玻璃。通过X射线衍射（XRD）、差示扫描量热法（DSC）和傅里叶变换红外光谱（FTIR）等手段，对ZIF-62晶体和玻璃的结构进行了详细表征。结果显示，MOF玻璃具有各向同性结构，且表面均匀无晶界。

2. 聚合物电解质的制备与优化
   以PEO为基础聚合物，加入锂盐（LiTFSI）和不同比例的ZIF-62玻璃（1 wt.%、5 wt.%和10 wt.%），制备了多种固态电解质薄膜。通过溶剂浇铸法（solvent-casting method）制备薄膜，并对其进行了XRD、FTIR和DSC测试，以分析其结构和热力学性能。结果表明，MOF玻璃的加入降低了PEO的玻璃化转变温度（Tg），提高了聚合物链的流动性，从而促进了锂离子的传输。

3. 离子液体（ionic liquid, IL）的引入
   为进一步提高离子电导率，研究团队在电解质中引入了离子液体（EMIM-TFSI）。通过分子动力学模拟（molecular dynamics, MD），研究了MOF玻璃与离子液体之间的界面相互作用。模拟结果显示，MOF玻璃的各向同性结构增强了离子液体的润湿性，减少了离子液体的受限结构，从而提高了锂离子的迁移率。

4. 电化学性能测试
   研究团队组装了Li-Li对称电池和Li-磷酸铁锂（LiFePO4）全电池，测试了电解质的离子电导率、电化学稳定性窗口、锂离子迁移数和循环性能。结果显示，添加5 wt.% ZIF-62玻璃的电解质在50°C时的离子电导率最高（7.13 × 10⁻⁵ S cm⁻¹），且在全电池中表现出优异的循环稳定性和倍率性能。

主要结果

1. MOF玻璃的结构与性能
   ZIF-62玻璃的XRD图谱显示其具有非晶态结构，DSC测试表明其玻璃化转变温度为321°C。与ZIF-62晶体相比，MOF玻璃的粒子尺寸更小，表面更均匀。

2. 电解质薄膜的性能优化
   添加MOF玻璃后，PEO的Tg从-45.3°C降低至-45.8°C，表明聚合物链的流动性增强。此外，MOF玻璃的加入显著提高了电解质的离子电导率，5 wt.% ZIF-62玻璃的电解质在50°C时的离子电导率达到7.13 × 10⁻⁵ S cm⁻¹。

3. 离子液体的协同效应
   分子动力学模拟表明，MOF玻璃的各向同性结构增强了离子液体的润湿性，减少了离子液体的受限结构，从而提高了锂离子的迁移率。添加5 wt.% ZIF-62玻璃的电解质在30°C时的离子电导率达到2.41 × 10⁻⁴ S cm⁻¹，显著高于未添加填料的电解质。

4. 电化学性能
   Li-Li对称电池测试显示，添加5 wt.% ZIF-62玻璃的电解质的过电位为75 mV，显著低于未添加填料的电解质（96 mV）。此外，全电池测试表明，该电解质在60°C下的循环稳定性优异，容量保持率高。

结论与意义

本研究成功开发了一种基于MOF玻璃的功能填料，显著提高了PEO基固态聚合物电解质的离子电导率和电化学性能。MOF玻璃的各向同性结构不仅优化了离子传输路径，还增强了与离子液体的界面相互作用，从而提升了电解质的综合性能。这一研究为开发高性能固态锂金属电池提供了新的设计策略，具有重要的科学和应用价值。

研究亮点

1. 创新性填料：首次将MOF玻璃作为各向同性功能填料应用于固态聚合物电解质，显著提高了离子传输性能。
   
2. 分子动力学模拟：通过MD模拟揭示了MOF玻璃与离子液体之间的界面相互作用机制，为优化电解质设计提供了理论依据。
   
3. 优异的电化学性能：添加5 wt.% ZIF-62玻璃的电解质在离子电导率、电化学稳定性窗口和循环性能方面均表现出色，为固态锂金属电池的实际应用奠定了基础。

其他有价值的内容

研究团队还探讨了MOF玻璃的粒子尺寸和内部孔隙结构对电解质性能的影响，并提出了通过调整有机配体结构进一步优化电解质的可能性。这些发现为未来开发新型功能固态电解质提供了重要参考。