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作者及机构
本研究的主要作者包括Sai Jin Xiao、An Ting Qiu、Hui Han Li、Meng Ping Wang、Li Zhang、Kai Xin Guo、Jing Guo和Jian-Ding Qiu。他们分别来自东华理工大学核资源与环境国家重点实验室（State Key Laboratory of Nuclear Resources and Environment, East China University of Technology）和南昌大学化学与化工学院（School of Chemistry and Chemical Engineering, Nanchang University）。该研究发表于Spectrochimica Acta Part A: Molecular and Biomolecular Spectroscopy期刊，2023年第289卷，文章编号为122182，于2022年12月5日在线发表。

学术背景
本研究的主要科学领域是核能材料的开发与环境污染控制，特别是铀（Uranium）的检测与分离。铀是核工业的重要原材料，但其废水的直接排放会对环境和人类健康造成严重危害。因此，开发经济、灵敏、快速且高效的铀检测与分离方法，对于核能的可持续发展和铀污染的防控具有重要意义。传统仪器方法如原子吸收光谱法（Atomic Absorption Spectrometry）、质谱法（Mass Spectrometry）和拉曼光谱法（Raman Spectrometry）虽然灵敏度高，但存在预处理复杂、仪器昂贵、需要专业人员等局限。基于不同配体的比色法、荧光法和电化学方法也被开发，但这些方法的稳定性、灵敏度或选择性不足。功能性纳米材料因其优异的光学/电子性质和铀结合位点，成为解决上述问题的有效途径。然而，无机纳米材料的毒性、制备复杂性和选择性不足，以及金属有机框架（MOFs）在水介质中的不稳定性，限制了其广泛应用。因此，开发具有优异铀检测能力的新型功能纳米材料仍是迫切需求。

研究目标
本研究旨在合成一种新型荧光共价有机聚合物（Covalent Organic Polymer, COP），即HT-COP-AO，并将其作为荧光探针和吸附剂，用于同时检测和分离铀。该材料具有优异的荧光性质和强铀配位能力，能够快速检测铀并高效吸附铀。

研究流程
1. 材料合成
- HT-COP的合成：以六（4-甲酰基苯氧基）环三磷腈（HCTP）和（苯-1,3,5-三基）-三乙腈（TN）为单体，通过席夫碱反应合成HT-COP。具体步骤包括将TN、HCTP、邻二氯苯、正丁醇和NaOH混合，在120°C下反应3天，得到黄色产物，随后用甲醇、二氯甲烷和四氢呋喃洗涤并真空干燥。
- HT-COP-AO的合成：将合成的HT-COP浸泡在乙醇中，加入盐酸羟胺（NH2OH·HCl）和三乙胺（(CH2CH3)3N），在82°C下反应24小时，得到淡黄色粉末HT-COP-AO。

1. 铀的荧光检测

   • 实验步骤：将不同浓度的UO2^2+加入HT-COP-AO溶液中，调节pH，记录荧光发射光谱。选择性分析中，将HT-COP-AO与Na^+、Ag^+、Mg^2+、Zn^2+、Pb^2+、Cd^2+、La^3+、Al^3+、Ca^2+、Ba^2+和Sr^2+等金属离子孵育，记录荧光响应。
     
   • 实验条件：HT-COP-AO浓度为20 μg/mL，pH为4.5，激发波长为330 nm。
     

2. 铀的吸附实验

   • 实验步骤：将HT-COP-AO加入含不同浓度UO2^2+的水溶液中，调节pH，在25°C下振荡10小时，过滤后检测铀浓度。
     
   • 吸附容量计算：根据初始浓度（C0）和平衡浓度（Ce）计算去除率（R）和平衡吸附容量（Qe）。
     

3. 材料表征

   • SEM和EDS分析：通过扫描电子显微镜（SEM）和能量色散X射线光谱（EDS）观察HT-COP-AO的形貌和元素分布。
     
   • XRD和FT-IR分析：通过X射线衍射（XRD）和傅里叶变换红外光谱（FT-IR）确认材料的结晶结构和化学键。
     
   • XPS分析：通过X射线光电子能谱（XPS）分析HT-COP-AO与铀的相互作用。
     

主要结果
1. 材料表征结果
- HT-COP-AO呈球形结构，表面光滑，且酰胺肟（Amidoxime）修饰未显著改变其形貌。
- FT-IR和XPS分析证实了酰胺肟基团的成功引入，以及铀与酰胺肟基团通过U-N和O=U=O键的配位作用。

1. 荧光检测结果

   • HT-COP-AO的荧光在2分钟内被铀完全淬灭，检测限为0.23 µM（3σ/k）。
     
   • HT-COP-AO对铀具有高选择性，其他金属离子对其荧光响应无显著影响。
     

2. 铀吸附结果

   • HT-COP-AO对铀的最大吸附容量（Qmax）为401.3 mg/g，高于大多数已报道的酰胺肟修饰材料。
     
   • 吸附动力学符合伪二级模型，表明化学吸附是主要机制。
     

结论
本研究成功合成了一种新型荧光共价有机聚合物HT-COP-AO，该材料能够同时检测和分离铀。其荧光淬灭机制为动态淬灭过程，检测限低至0.23 µM，且对铀具有高选择性。此外，HT-COP-AO对铀的吸附容量高达401.3 mg/g，表明其在铀污染水样监测和修复中具有巨大潜力。

研究亮点
1. 首次将HT-COP-AO作为荧光探针和吸附剂，用于铀的同步检测与分离。
2. HT-COP-AO的荧光淬灭速度快（2分钟内），检测限低（0.23 µM），选择性高。
3. HT-COP-AO对铀的吸附容量（401.3 mg/g）显著高于大多数已报道材料。
4. 研究揭示了铀与酰胺肟基团的配位机制，为铀检测与分离材料的开发提供了新思路。

其他有价值内容
本研究还通过实际水样（如礼步湖和赣江水）验证了HT-COP-AO的适用性，回收率在96.5%至106.0%之间，表明该方法在实际应用中具有高准确性和可靠性。

这篇研究为铀的检测与分离提供了新的解决方案，具有重要的科学价值和应用前景。