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本研究由Haowen Gao、Chen Lin、Yuanpeng Liu等多名作者共同完成，主要研究机构包括厦门大学、中山大学、哈尔滨工业大学和同济大学。该研究于2025年4月4日发表在《Science Advances》期刊上，文章标题为“Galvanostatic cycling of a micron-sized solid-state battery: visually linking void evolution to electrochemistry”。
研究领域为固态电池（Solid-State Batteries, SSBs）中的电化学行为，特别是锂金属负极与固态电解质（Solid Electrolytes, SEs）界面处的空隙（void）演化。固态电池因其高能量密度和安全性而备受关注，但锂金属与固态电解质之间的界面问题，如锂枝晶生长和空隙形成，严重阻碍了其实际应用。空隙的形成会导致接触损失，增加阻抗，并引发局部电流密度升高，进而可能导致锂金属穿透固态电解质，引发短路和安全问题。因此，研究空隙的演化机制及其与电化学行为的直接关联，对于开发高性能固态电池具有重要意义。
研究分为以下几个步骤： 1. 实验设计与样品制备
研究团队构建了基于单个Li6.4La3Zr1.4Ta0.6O12（LLZO）颗粒的微米级固态电池，并在透射电子显微镜（Transmission Electron Microscope, TEM）内进行原位观察。实验对象为锂金属负极与LLZO固态电解质的界面，通过恒电流循环（galvanostatic cycling）研究锂剥离（stripping）和沉积（plating）过程中空隙的演化。
原位TEM观察与数据采集
研究团队在TEM中实时观察了锂金属与LLZO界面的演化，并同步记录了电压响应。通过高时空分辨率的原位成像，详细记录了空隙的成核、生长和再填充过程。实验中使用了一种特殊的TEM-AFM（原子力显微镜）装置，能够在施加堆压（stack pressure）的情况下进行锂剥离实验。
数据分析与模拟
为了进一步理解空隙演化的机制，研究团队进行了分子动力学（Molecular Dynamics, MD）模拟和相场模拟（Phase-Field Simulation）。MD模拟提供了原子尺度的界面行为洞察，而相场模拟则定量评估了电流密度和堆压对空隙演化的影响。
锂剥离模式的发现
研究团队首次实验验证了两种锂剥离模式：空隙生长剥离（void-growth stripping）和无空隙剥离（void-free stripping）。在空隙生长剥离模式下，锂原子主要通过表面扩散（adatom diffusion）进入固态电解质，导致空隙的形成和扩展；而在无空隙剥离模式下，锂金属以层状方式均匀溶解，避免了空隙的形成。
堆压与电流密度的影响
研究发现，堆压和电流密度对空隙演化有显著影响。在堆压作用下，锂金属的刚性位移（rigid body displacement）能够促进无空隙剥离，从而抑制空隙的形成。相场模拟进一步揭示了电流密度和堆压对空隙演化的定量关系，并提出了一个描述空隙演化竞争机制的方程。
界面缺陷与空隙成核
研究团队发现，LLZO表面的晶界（grain boundaries, GBs）和污染物（如Li2CO3）是空隙成核的优先位点。通过相场模拟，揭示了这些位点由于几何特征和电场集中效应，更容易引发空隙的形成。
对称电池的循环性能
研究团队展示了基于LLZO的对称电池（Li|LLZO|Li）的循环性能，并详细分析了界面演化对电压响应的影响。结果表明，空隙的形成和再填充过程与电压极化密切相关，而无空隙剥离模式能够实现稳定的循环性能。
本研究通过原位TEM观察和模拟分析，揭示了锂金属与固态电解质界面空隙演化的微观机制，并提出了基于无空隙剥离的空隙抑制策略。研究结果表明，堆压和电流密度是调控空隙演化的关键因素，而界面缺陷和污染物则是空隙成核的主要位点。这些发现为设计高性能固态电池提供了重要的理论依据和实验支持。
高时空分辨率的原位观察
研究团队首次在TEM中实现了锂金属与固态电解质界面的高时空分辨率原位观察，直接关联了空隙演化与电化学行为。
两种锂剥离模式的发现
研究团队实验验证了空隙生长剥离和无空隙剥离两种模式，并揭示了其背后的微观机制。
堆压与电流密度的定量评估
通过相场模拟，研究团队定量评估了堆压和电流密度对空隙演化的影响，并提出了描述空隙演化竞争机制的方程。
界面缺陷与空隙成核的直接观察
研究团队首次直接观察了LLZO表面晶界和污染物对空隙成核的促进作用，为理解界面演化提供了新的视角。
本研究不仅为固态电池界面问题的解决提供了新的理论框架和实验方法，还为设计高性能、高安全性的固态电池提供了重要的技术路径。研究成果对于推动固态电池的实际应用具有重要的科学价值和工程意义。