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主要作者与机构
本研究由Tae Woog Kang、Jun-Hyeong Lee、Jaewoo Lee、Jung Hyun Park、Jae-Hoon Shin、Jong-Min Ju、Hajin Lee、Sang Uck Lee和Jong-Ho Kim共同完成。研究团队分别来自韩国汉阳大学（Hanyang University）的材料科学与化学工程系以及韩国成均馆大学（Sungkyunkwan University）的化学工程学院。研究论文发表在期刊《Advanced Materials》上，DOI为10.1002/adma.202301308。
学术背景
本研究的科学领域为固态锂金属电池（all-solid-state lithium-metal batteries, ASSLMBs）的电解质材料开发。随着电动汽车和便携式电子设备的快速发展，传统液态电解质的安全性和能量密度问题日益凸显。固态电解质因其高安全性和潜在的高能量密度成为研究热点。然而，现有的固态电解质在离子导电性和界面稳定性方面仍存在挑战。本研究旨在开发一种新型的两性离子共价有机框架（zwitterionic covalent organic framework, ZWITT-COF）固态电解质，通过重构离子通道来提升锂离子传输性能，从而推动全固态锂金属电池的发展。
研究流程
本研究分为多个步骤，包括材料合成、电解质制备、电化学性能测试以及计算模拟。
材料合成
- 非离子共价有机框架（NCOF）的合成：以氰尿酰氯（cyanuric chloride）和2,5-二氨基吡啶二盐酸盐（2,5-diaminopyridine dihydrochloride）为原料，在乙腈（acetonitrile）中通过缩合反应制备NCOF。反应在氩气保护下进行，最终产物通过过滤、洗涤和真空干燥获得。
- 两性离子共价有机框架（ZWITT-COF）的合成：在NCOF的基础上，通过引入两性离子基团（zwitterionic groups）合成ZWITT-COF。具体步骤包括NCOF的中和、与碘乙酸钠（sodium iodoacetate）反应，以及后续的离心、洗涤和干燥。
电解质制备
- 将ZWITT-COF与双（三氟甲烷）磺酰亚胺锂盐（LiTFSI）混合，加入聚偏氟乙烯（PVDF）溶液，研磨后压制成片状固态电解质。
电化学性能测试
- 离子电导率测量：通过电化学阻抗谱（EIS）测量固态电解质的离子电导率，使用不锈钢（SS）作为电极组装对称电池。
- 电化学窗口测量：采用线性扫描伏安法（LSV）评估ZWITT-COF的电化学稳定性。
- 锂离子迁移数测量：通过恒电位极化法测量锂离子迁移数（tLi+）。
- 锂沉积/剥离测试：组装Li|ZWITT-COF|Li对称电池，在不同电流密度下进行锂沉积/剥离循环测试。
计算模拟
- 使用Materials Studio 2020软件包对NCOF和ZWITT-COF的堆叠结构进行模拟，计算其相对形成能（relative formation energy）和LiTFSI的解离能（dissociation energy）。
主要结果
材料表征
- FT-IR、固态13C-NMR、1H-NMR和XPS证实了NCOF和ZWITT-COF的成功合成。
- BET测试表明ZWITT-COF具有较高的比表面积和均匀的孔分布。
电化学性能
- ZWITT-COF固态电解质的离子电导率在室温下达到1.2×10^-4 S/cm，且随温度升高而增加。
- 电化学窗口测试显示ZWITT-COF在1.5至6 V vs. Li/Li+范围内具有优异的稳定性。
- 锂离子迁移数（tLi+）为0.45，表明ZWITT-COF对锂离子传输具有较高的选择性。
- 锂沉积/剥离测试表明ZWITT-COF在0.3 mA/cm^2电流密度下具有稳定的循环性能。
计算模拟结果
- 模拟结果显示ZWITT-COF的堆叠结构具有较低的形成能，且LiTFSI在ZWITT-COF上的解离能显著低于NCOF，表明ZWITT-COF更有利于锂离子传输。
结论
本研究成功开发了一种新型的ZWITT-COF固态电解质，通过重构离子通道显著提升了锂离子传输性能。实验和模拟结果表明，ZWITT-COF具有高离子电导率、宽电化学窗口和优异的锂沉积/剥离稳定性，为全固态锂金属电池的发展提供了新的材料选择。此外，本研究为两性离子共价有机框架在能源存储领域的应用提供了重要参考。
研究亮点
- 创新性材料设计：首次将两性离子基团引入共价有机框架，成功开发了ZWITT-COF固态电解质。
- 优异的电化学性能：ZWITT-COF在离子电导率、电化学稳定性和锂离子迁移数方面均表现出色。
- 多学科交叉研究：结合实验与计算模拟，系统揭示了ZWITT-COF的结构与性能关系。
其他价值
本研究不仅为固态电解质材料的设计提供了新思路，还通过详细的计算模拟为材料的性能优化提供了理论指导。此外，ZWITT-COF的合成方法简单、可扩展性强，具有潜在的工业化应用前景。