分享自:

含锆金属有机笼的薄膜纳米复合膜用于海水淡化

期刊:ACS Materials LettersDOI:10.1021/acsmaterialslett.0c00511

这篇文档属于类型a,即报告了一项原创性研究。以下是对该研究的详细介绍:

作者及发表信息

该研究由Guoliang Liu、Xiaomei Zhang、Yi Di Yuan、Hongye Yuan、Nanxi Li、Yunpan Ying、Shing Bo Peh、Yuxiang Wang、Youdong Cheng、Yahui Cai、Zhonghua Gu、Hong Cai和Dan Zhao共同完成,主要来自新加坡国立大学化学与生物分子工程系。研究于2021年2月1日发表在《ACS Materials Letters》期刊上,标题为“Thin-Film Nanocomposite Membranes Containing Water-Stable Zirconium Metal−Organic Cages for Desalination”。

学术背景

研究的主要科学领域是膜科学与海水淡化技术。全球水资源短缺问题日益严重,海水淡化作为一种可持续且高效的水资源获取方式,受到了广泛关注。反渗透(Reverse Osmosis, RO)是当前最常用的海水淡化技术,但其能耗较高,主要原因在于传统聚酰胺(Polyamide, PA)薄膜复合膜(Thin-Film Composite, TFC)的水通量较低。为了提高水通量,研究人员尝试在PA选择性层中引入多孔纳米填料,如沸石、金属有机框架(Metal-Organic Frameworks, MOFs)和共价有机框架(Covalent Organic Frameworks, COFs)等。然而,这些填料与PA层的相容性较差,容易导致膜缺陷,进而影响盐分截留率。因此,研究旨在开发一种新型纳米填料,既能提高水通量,又能保持甚至提升盐分截留率。

研究流程

研究分为以下几个主要步骤:

  1. 填料选择与合成:研究人员选择了锆金属有机笼(Zirconium Metal−Organic Cages, Zr-MOCs)作为填料,因其具有理想的稳定性、溶解性和孔隙特性。具体选择了一种名为ZRT-1-NH2的Zr-MOC,其化学式为{[Cp3Zr3(μ3-O)(μ2-OH)3]4(bdc-NH2)6}·Cl4。Zr-MOC的合成在N,N-二乙基甲酰胺(DMF)和水存在下进行,并通过粉末X射线衍射(PXRD)确认了其相纯度。

  2. 膜制备:通过界面聚合法制备了薄膜纳米复合膜(Thin-Film Nanocomposite, TFN)。首先,在聚砜(Polysulfone, PSF)基底上进行MPD(间苯二胺)和TMC(均苯三甲酰氯)的界面聚合,制备了普通的TFC膜作为对照。然后,在MPD水溶液中加入不同浓度的ZRT-1-NH2,制备了TFN膜。为了进一步优化膜性能,研究人员还采用了“缺陷配体策略”,即用单胺化合物(如2-氨基吡嗪)部分替代MPD,以调节PA层的交联密度。

  3. 膜表征:通过衰减全反射傅里叶变换红外光谱(ATR-FTIR)、X射线光电子能谱(XPS)、荧光技术、场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)和原子力显微镜(AFM)等手段对膜进行了表征。ATR-FTIR和XPS确认了PA层的成功形成和Zr-MOC的存在,荧光技术则用于观察Zr-MOC在膜中的分布情况。

  4. 性能测试:使用2000 ppm的NaCl溶液对膜的脱盐性能进行了测试,测量了水通量和盐分截留率。结果显示,加入0.06% (w/v) ZRT-1-NH2的TFN膜水通量比普通TFC膜提高了192%,而盐分截留率保持在94.7%左右。通过缺陷配体策略进一步优化后,TFN膜的水通量达到了普通TFC膜的4倍,盐分截留率仍保持在94.9%。

主要结果

  1. 填料选择与合成:Zr-MOC ZRT-1-NH2具有优异的水稳定性和溶解性,适合作为TFN膜的填料。其孔径约为3.73 Å,分子尺寸约为1.5 nm,远小于PA选择性层的厚度,有利于水分子通过而截留钠离子。

  2. 膜制备与表征:TFN膜的成功制备通过ATR-FTIR和XPS得到了验证。荧光技术显示,Zr-MOC在膜中均匀分布,未出现聚集现象。FE-SEM和AFM结果显示,加入Zr-MOC后,膜表面变得更加光滑,接触角降低,表明膜的亲水性增强。

  3. 性能测试:TFN膜的水通量显著提高,且盐分截留率未受影响。缺陷配体策略进一步优化了膜性能,使其在保持高盐分截留率的同时,水通量大幅提升。

结论

该研究首次将Zr-MOC作为分子填料引入TFN膜中,显著提高了膜的水通量,同时保持了高盐分截留率。通过缺陷配体策略进一步优化了膜性能,展示了Zr-MOC在开发高效脱盐膜中的潜力。研究为开发新型多孔TFN膜提供了重要思路,具有重要的科学和应用价值。

研究亮点

  1. 创新性填料:首次将Zr-MOC作为分子填料引入TFN膜,展示了其在脱盐膜中的应用潜力。
  2. 性能优化:通过缺陷配体策略进一步优化了膜性能,水通量提高了4倍,盐分截留率保持稳定。
  3. 多维度表征:结合多种表征手段,全面评估了膜的结构和性能,确保了研究结果的可靠性。

其他有价值的内容

研究还探讨了Zr-MOC与PA层的化学交联机制,表明Zr-MOC的氨基基团参与了界面聚合过程,形成了化学交联的选择性层,从而提高了填料的分散性和膜的稳定性。此外,研究还指出,Zr-MOC的结构多样性为未来进一步优化膜性能提供了广阔的空间。

上述解读依据用户上传的学术文献,如有不准确或可能侵权之处请联系本站站长:admin@fmread.com