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该研究由Xuchen Yu、Tingbo Zhang、Liang Ma、Qionghua Zhou和Jinlan Wang共同完成，研究机构为东南大学物理学院量子材料与器件教育部重点实验室。研究论文发表于2025年2月10日的《ACS Materials Letters》期刊上，标题为“Machine Learning Assisted Design of Type-II Two-Dimensional Heterostructures for Photocatalytic Water Splitting”。
二维（2D）半导体材料由于其大比表面积和高活性表面，近年来成为光催化水分解领域的研究热点。特别是通过垂直堆叠形成的范德华异质结构（vdWhs），能够显著提升这些材料的光催化性能。其中，Type-II异质结构因其能带交错排列，能够减少电子-空穴复合，具有极大的研究潜力。然而，由于实验和计算成本高昂，Type-II异质结构的探索面临巨大挑战。传统的密度泛函理论（DFT）计算虽然能够精确预测材料的能带结构，但其计算量大、耗时长，难以应对大量候选材料的筛选。因此，开发一种高效的数据驱动方法，快速筛选出适合光催化水分解的Type-II异质结构，成为当前研究的迫切需求。
本研究旨在通过机器学习（ML）辅助设计，提出一种无需结构预优化或精确堆叠信息的快速筛选方法，以高效发现适合光催化水分解的Type-II范德华异质结构。为此，研究团队开发了一种特殊的矩阵描述符，结合一维卷积神经网络（CNN），能够准确描述异质结构中的弱层间相互作用，从而直接预测任意2D异质结构的带隙和带边位置。
研究流程主要分为三个步骤：
单层描述符构建与数据准备
研究团队从C2DB数据库中选择了447种2D半导体材料作为候选单层，这些材料主要由IIIA到VIIA族的过渡金属和非金属元素组成。排除了铁磁性金属、有毒元素以及昂贵的金属，确保材料的稳定性和经济性。单层描述符由元素属性、结构属性和单层带边信息组成，元素属性包括表面原子的绝对电负性、价电子数和原子半径，结构属性则通过晶体图卷积神经网络（CGCNN）提取，并结合平均键长和单层厚度形成描述符矩阵。
卷积神经网络的构建与训练
研究团队开发了一种名为VdW耦合卷积神经网络（VCCNN）的机器学习模型，通过一维卷积操作模拟异质结构中层间的范德华相互作用。该模型能够在不依赖精确堆叠信息的情况下，准确预测异质结构的导带最小值（CBM）、价带最大值（VBM）和功函数。训练数据由674个异质结构的DFT计算结果组成，训练集和测试集的划分比例为9:1。模型在测试集上的预测精度R²值大于0.97，平均绝对误差（MAE）小于0.09 eV，表现出极高的准确性。
大规模筛选与验证
利用训练好的模型，研究团队对99,681个可能的异质结构进行了筛选，最终筛选出800多个适合光催化水分解的Type-II异质结构。为了验证模型的准确性，研究团队从中选取了60个晶格失配较小的异质结构进行DFT验证，结果显示模型在这些异质结构上的预测精度R²值均高于0.93，MAE小于0.16 eV。此外，研究团队还通过线性回归算法将PBE功能下的预测结果转换为更精确的HSE功能数据，进一步提高了预测的准确性。
研究团队通过机器学习模型筛选出的800多个Type-II异质结构中，有60个通过DFT验证，其中4个被预测为适合光催化水分解的候选材料。这些异质结构的带边位置满足氢析出反应（HER）和氧析出反应（OER）的势垒要求，并且内置电场的方向与电子-空穴对的传输方向一致，能够有效促进光生载流子的分离。例如，WS2/Rh2Br6和Al2S2/PtS2异质结构在可见光范围内表现出优异的光吸收性能，且带边位置满足水分解反应的需求，显示出极大的光催化潜力。
本研究提出了一种基于机器学习的快速筛选方法，能够高效发现适合光催化水分解的Type-II范德华异质结构。通过开发独特的矩阵描述符和一维卷积神经网络，研究团队成功预测了大量异质结构的电子性质，并筛选出800多个潜在的光催化材料。该方法不仅显著降低了计算成本，还为新型能源材料的发现提供了一种高效、经济的替代方案。此外，研究团队通过DFT验证了模型的准确性，并展示了WS2/Rh2Br6和Al2S2/PtS2异质结构在光催化水分解中的优异性能，为后续实验研究提供了重要参考。
研究团队还提供了详细的补充信息，包括描述符特征的相关性分析、卷积操作与层间相互作用的相似性讨论，以及筛选出的前20个Type-II异质结构的列表。这些内容为进一步理解和应用该方法提供了重要支持。
本研究通过机器学习方法为Type-II范德华异质结构的设计与筛选提供了一种高效、经济的解决方案，具有重要的科学价值和应用前景。