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研究作者及机构
本研究的主要作者包括Edward D. Hoegg、Benjamin T. Manard、E. Miller Wylie、K. J. Mathew、Chelsea F. Ottenfeld和R. Kenneth Marcus。他们分别来自Clemson University、Los Alamos National Laboratory和Oak Ridge National Laboratory。该研究于2019年发表在《Journal of the American Society for Mass Spectrometry》期刊上。
学术背景
本研究的主要科学领域是同位素比质谱法（Isotope Ratio Mass Spectrometry, IRMS），特别是针对铀（Uranium, U）同位素比的分析。铀同位素比的精确测量在核法医学、核安全保障和核武器应用中具有重要意义。传统上，热电离质谱法（Thermal Ionization Mass Spectrometry, TIMS）和电感耦合等离子体质谱法（Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry, ICP-MS）是铀同位素比测量的主要技术。然而，这些技术通常需要大型实验室设备，且分析时间较长。本研究旨在评估液体采样-大气压辉光放电（Liquid Sampling-Atmospheric Pressure Glow Discharge, LS-APGD）与Orbitrap质谱仪结合的系统在铀同位素比测量中的性能，并与传统原子质谱技术进行对比。
研究流程
1. 样品制备
研究使用了一系列高纯度铀氧化物（U3O8）的认证参考材料（Certified Reference Materials, CRM），包括U-010、U-100、U-500和U-800。这些样品被溶解在硝酸中，并稀释至工作浓度。每个样品在2%的硝酸中进一步稀释，以确保实验条件的一致性。
LS-APGD-Orbitrap质谱分析
LS-APGD微等离子体与Thermo Scientific Q Exactive Focus质谱仪结合使用。样品通过内毛细管输送至等离子体，并通过外毛细管提供氦冷却气体。质谱仪在正离子模式下运行，每个样品进行100次扫描，每次扫描由10次微扫描组成。通过监测铀的二氧化物离子（UO2+）进行同位素比测量。
ICP-SFMS和ICP-QMS分析
研究还使用了Thermo Fisher Scientific的Element XR ICP-SFMS和X-Series 2 ICP-QMS进行对比分析。ICP-SFMS采用单收集器模式，ICP-QMS采用实时显示和峰值跳跃技术进行同位素比测量。
TIMS分析
使用Thermo Fisher Scientific的Triton多收集器TIMS仪器进行高精度同位素比测量。样品通过总蒸发法（Total Evaporation, TE）进行分析，所有铀同位素（234U、235U、236U和238U）同时测量。
数据处理与不确定性分析
通过计算系统不确定性（u(s)）和随机不确定性（u®）来评估测量精度。使用CRM U-500和U-010作为校正因子，对测量结果进行校正。
主要结果
1. LS-APGD-Orbitrap系统的性能
LS-APGD-Orbitrap系统在铀同位素比测量中表现出色，能够满足国际目标值（International Target Values, ITVs）的要求。例如，CRM U-800的235U/238U比值测量值为4.266922，综合不确定性（uc）为0.040%。
与传统技术的对比
LS-APGD-Orbitrap系统的测量精度与TIMS和ICP-SFMS相当，优于ICP-QMS。特别是在高富集铀样品中，LS-APGD-Orbitrap系统能够准确测量234U和236U同位素，这是传统技术难以实现的。
未知样品的分析
研究还将CRM 129a作为未知样品进行分析，LS-APGD-Orbitrap系统的测量结果与TIMS和ICP-SFMS一致，表明其在未知样品分析中的可靠性。
结论
本研究首次将LS-APGD-Orbitrap系统应用于高富集铀样品的同位素比分析，并成功测量了234U和236U同位素。研究结果表明，LS-APGD-Orbitrap系统在铀同位素比测量中具有高精度和高准确性，能够满足核法医学和核安全保障的需求。此外，该系统具有紧凑的体积和低功耗，适合现场部署，为同位素比分析提供了新的可能性。
研究亮点
1. 创新性
LS-APGD-Orbitrap系统首次应用于高富集铀样品的同位素比分析，并成功测量了234U和236U同位素。
高性能
该系统在铀同位素比测量中的精度和准确性与传统TIMS和ICP-SFMS相当，优于ICP-QMS。
应用潜力
该系统具有紧凑的体积和低功耗，适合现场部署，为核法医学和核安全保障提供了新的工具。
其他有价值的内容
研究还探讨了LS-APGD-Orbitrap系统在消除同质干扰和提高测量精度方面的机制，包括使用碰撞诱导解离（Collision-Induced Dissociation, CID）和高效碰撞诱导解离（Higher-Energy Collision-Induced Dissociation, HCD）技术。这些技术进一步提高了系统的分析性能。
该报告全面介绍了研究的背景、流程、结果和意义，突出了研究的创新性和应用价值。