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研究作者与机构
本研究的作者包括Tae Woog Kang、Jun-Hyeong Lee、Jaewoo Lee、Jung Hyun Park、Jae-Hoon Shin、Jong-Min Ju、Hajin Lee、Sang Uck Lee*和Jong-Ho Kim*。研究团队分别来自韩国汉阳大学（Hanyang University）材料科学与化学工程系和成均馆大学（Sungkyunkwan University）化学工程学院。该研究于2023年6月5日发表在《Advanced Materials》期刊上。

学术背景
随着电动汽车等大规模应用对高能量密度锂（Li）电池的需求不断增加，开发安全且高效的锂金属电池成为研究热点。锂金属作为负极材料具有较高的理论容量和较低的电化学电位，但传统有机液体电解质存在热稳定性差、易燃性高以及锂枝晶和死锂形成等问题，限制了其应用。因此，开发新型固态电解质以抑制这些不利反应并确保电池的安全性和可持续性成为关键。

固态聚合物电解质（如聚氧化乙烯（PEO）和聚碳酸酯）在锂金属电池中表现出较高的安全性和对锂枝晶形成的有效抑制，但其室温离子电导率和长期循环性能仍面临挑战。共价有机框架（Covalent Organic Frameworks, COFs）因其明确的化学结构和孔隙结构，在气体分离、电催化、能量存储和质子传导等领域表现出色。然而，现有的COF基固态电解质在室温离子电导率和长期循环性能方面仍存在局限性。因此，本研究旨在通过设计一种新型两性离子共价有机框架（Zwitterionic COF, Zwitt-COF）固态电解质，解决离子对解离和离子传输问题，从而提升全固态锂金属电池的性能。

研究流程
1. Zwitt-COF的合成与表征
- 通过两步法合成Zwitt-COF：首先，氰尿酰氯与2,5-二氨基吡啶二盐酸盐反应生成富含吡啶的非离子COF（nCOF）；然后，nCOF与碘乙酸钠反应，在其吡啶位点上引入2-(吡啶-1-基)乙酸，形成Zwitt-COF。
- 通过透射电子显微镜（TEM）、X射线粉末衍射（XRD）和Brunauer-Emmett-Teller（BET）分析表征其物理结构。结果显示，Zwitt-COF保留了堆叠结构，但结晶度降低，微孔尺寸从1.9 nm减小到1.4 nm。
- 通过X射线光电子能谱（XPS）、傅里叶变换红外光谱（FT-IR）和核磁共振（NMR）光谱确认其化学结构，证明两性离子基团成功引入。

1. Zwitt-COF固态电解质的制备与性能测试

   • 将Zwitt-COF与双(三氟甲基磺酰)亚胺锂（LiTFSI）混合并压制成电解质片。
     
   • 在室温下测量其离子电导率，结果显示Zwitt-COF固态电解质的离子电导率（1.65 × 10^−4 S cm^−1）显著高于nCOF固态电解质（5.5 × 10^−5 S cm^−1）。
     
   • 通过线性扫描伏安法（LSV）测试其电化学窗口，发现其氧化电位高达4.75 V，表现出优异的抗氧化性能。
     
   • 在Li|Zwitt-COF|Li对称电池中测试锂沉积/剥离行为，结果显示Zwitt-COF固态电解质在室温下表现出稳定的锂沉积/剥离性能，有效抑制了锂枝晶和死锂的形成。

2. 理论模拟

   • 通过密度泛函理论（DFT）计算研究Zwitt-COF的堆叠结构和离子解离行为。模拟结果表明，两性离子基团的引入促进了LiTFSI离子对的解离，并重构了aa堆叠结构，形成线性六边形离子通道，从而加速了离子的传输。

3. 全固态锂金属电池的性能测试

   • 组装全固态锂金属电池（Li|Zwitt-COF|LiFePO4），测试其在不同倍率下的充放电性能。结果显示，电池在0.2 C下的比容量为162 mAh g^−1，并在长期循环中表现出优异的容量保持率（100次循环后仍保持99%的放电容量）和库仑效率（98%）。
     
   • 通过扫描电子显微镜（SEM）分析循环后的电解质和锂金属形态，进一步验证了Zwitt-COF固态电解质对锂枝晶和死锂形成的抑制作用。

主要结果
1. Zwitt-COF固态电解质的室温离子电导率达到1.65 × 10^−4 S cm^−1，显著高于nCOF固态电解质。
2. Zwitt-COF固态电解质表现出宽电化学窗口（4.75 V）和稳定的锂沉积/剥离行为，有效抑制了锂枝晶和死锂的形成。
3. 理论模拟表明，两性离子基团的引入促进了离子对的解离，并重构了aa堆叠结构，形成线性六边形离子通道。
4. 全固态锂金属电池在长期循环中表现出优异的容量保持率和库仑效率，验证了Zwitt-COF固态电解质的实际应用潜力。

结论
本研究成功设计并合成了一种新型两性离子共价有机框架（Zwitt-COF）固态电解质，解决了离子对解离和离子传输问题，显著提升了全固态锂金属电池的性能。Zwitt-COF固态电解质在室温离子电导率、电化学稳定性和长期循环性能方面表现出色，为开发高能量密度、安全可靠的锂金属电池提供了新的策略。

研究亮点
1. 首次将两性离子基团引入COF固态电解质，显著提升了离子电导率和电化学性能。
2. 通过理论模拟揭示了Zwitt-COF的离子传输机制，为电解质设计提供了理论指导。
3. 全固态锂金属电池的优异性能验证了Zwitt-COF固态电解质的实际应用价值。

其他价值
本研究的成果不仅为固态电解质的设计提供了新思路，还为高能量密度锂金属电池的开发奠定了重要基础，具有广泛的科学和应用价值。

以上报告详细介绍了该研究的背景、流程、结果和意义，旨在为其他研究人员提供全面的参考。