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主要作者及研究机构
该研究的主要作者包括Jinxing Chen、Qian Ma、Minghua Li、Daiyong Chao、Liang Huang、Weiwei Wu、Youxing Fang和Shaojun Dong。他们分别来自中国科学院长春应用化学研究所电分析化学国家重点实验室和中国科学技术大学。该研究于2021年发表在《Nature Communications》期刊上。
学术背景
该研究的主要科学领域是纳米酶（nanozymes），即具有类似酶催化特性的纳米颗粒（NPs）。纳米酶因其克服了天然酶易失活、成本高和可回收性差等缺点，被视为天然酶的理想替代品。然而，纳米酶研究领域目前存在两个关键问题：催化活性低和特异性差。为了解决这些问题，研究人员通过仿生模拟天然酶的结构，设计出具有超高氧化酶催化活性的单原子纳米酶（single-atom nanozyme）和高特异性的铜配位MOF-818纳米酶。尽管仿生策略在纳米酶设计中非常有效，但目前仅有少数纳米材料具有与天然酶相似的结构。
本研究聚焦于贵金属纳米颗粒（如金纳米颗粒Au NPs）的葡萄糖氧化酶（glucose oxidase, GOD）样催化机制。尽管Au NPs已被证明是优异的GOD模拟物，但其催化过程的研究较少。本研究旨在揭示Au NPs催化葡萄糖氧化的机制，并探索其在生物检测和治疗中的应用潜力。
研究流程
研究包括以下几个主要步骤：
贵金属纳米颗粒的合成与表征
研究人员在水溶液中合成了Au、Pt、Pd、Ru、Rh和Ir NPs，使用聚乙烯吡咯烷酮（PVP）作为稳定剂，硼氢化钠（NaBH4）作为还原剂。通过透射电子显微镜（TEM）表征，所有NPs的粒径均约为5 nm，且分散性良好。
催化活性评估
研究人员以O2为终端电子受体，评估了Au NPs催化葡萄糖氧化的活性。通过基于辣根过氧化物酶（HRP）的比色系统检测生成的H2O2。结果显示，Au NPs催化葡萄糖氧化生成H2O2，而其他贵金属NPs（如Pt、Pd、Ru、Rh和Ir）则倾向于将O2还原为H2O。
电子转移机制研究
研究人员使用2,2′-联氮双(3-乙基苯并噻唑啉-6-磺酸)自由基（ABTS+•）代替O2作为电子受体，研究了Au NPs的GOD样活性。结果显示，Au NPs通过直接脱氢作用催化葡萄糖氧化，而非通过活性氧自由基。这一结果通过电子顺磁共振（EPR）光谱进一步验证。
pH依赖性催化活性研究
研究人员系统比较了不同pH条件下Au NPs催化葡萄糖氧化和TMB氧化的活性。结果显示，葡萄糖氧化的速率随pH升高而增加，而TMB氧化的速率在酸性条件下更高。
电极测试
研究人员通过旋转环盘电极（RRDE）测试了Au NPs催化O2还原的电子转移数和H2O2选择性。结果显示，Au NPs催化O2还原的电子转移数为2.38，H2O2选择性为81%。
葡萄糖检测应用
研究人员开发了基于Au NPs和普鲁士蓝（PB）的葡萄糖比色检测方法。通过两步反应实现了葡萄糖的定量检测，线性范围为0.1-0.5 mM，检测限为80 µM。此外，研究人员还开发了基于ABTS+•的一步葡萄糖检测方法，线性范围为0.01-2.5 mM，检测限为5 µM。
主要结果
1. 催化机制
研究发现，Au NPs催化葡萄糖氧化的路径与天然GOD相同，包括葡萄糖的脱氢和O2还原为H2O2的两步反应。其他贵金属NPs（如Pt、Pd、Ru、Rh和Ir）也能催化葡萄糖脱氢，但更倾向于将O2还原为H2O。
电子转移特性
Au NPs通过直接脱氢作用催化葡萄糖氧化，而非通过活性氧自由基。这一机制通过EPR光谱和ABTS+•还原实验得到验证。
pH依赖性
葡萄糖氧化的速率随pH升高而增加，而TMB氧化的速率在酸性条件下更高。这表明葡萄糖氧化不依赖于O2的氧化能力。
H2O2选择性
Au NPs催化O2还原的H2O2选择性为81%，而其他贵金属NPs的H2O2选择性较低，且能催化H2O2的分解。
葡萄糖检测应用
研究人员开发了基于Au NPs和PB的葡萄糖比色检测方法，以及基于ABTS+•的一步检测方法，具有较宽的检测范围和较低的检测限。
结论与意义
该研究揭示了Au NPs催化葡萄糖氧化的机制，并证明了其在葡萄糖检测中的应用潜力。通过仿生模拟天然酶的电子转移路径，研究人员设计出具有高效催化活性的贵金属纳米酶，为开发新型纳米酶提供了理论依据。此外，该研究还展示了贵金属纳米酶在生物检测、治疗和催化反应中的广泛应用前景。
研究亮点
1. 催化机制的新发现
该研究首次详细揭示了Au NPs催化葡萄糖氧化的机制，填补了该领域的研究空白。
应用创新
研究人员开发了基于Au NPs的葡萄糖比色检测方法，具有简单、快速、检测范围广和检测限低的优点。
多学科交叉
该研究结合了纳米技术、酶学和电化学等多个学科，展示了纳米酶在生物医学和催化领域的广泛应用潜力。
其他有价值的内容
该研究还探索了贵金属纳米酶在辅酶还原和硝基化合物还原中的应用，进一步拓展了纳米酶的功能和应用范围。例如，Pt NPs可以催化甲酸将黄素单核苷酸（FMN）还原为FMNH2，而Pd NPs在硝基化合物还原中表现出优异的催化性能。这些发现为纳米酶在生物催化和有机合成中的应用提供了新的思路。