本文介绍了一项关于X射线探测器的原创研究，题为《Wafer-Sized CsPbBr3/CsPbCl3 Heterojunction: Breaking the Trade-Off Between Sensitivity and Dark Current for Efficient X‑Ray Detector》。该研究由Yanshuang Ba、Weidong Zhu、Zhuangjie Xu等作者共同完成，研究团队来自西安电子科技大学微电子学院宽禁带半导体器件与集成技术国家重点实验室。该论文于2024年10月3日发表在《ACS Applied Materials & Interfaces》期刊上。

研究背景

X射线探测器在医学诊断、安全防护、工业生产和空间科学等领域具有广泛应用。传统的X射线探测器（如基于硅或α-Se的探测器）存在噪声限制、低吸收系数等问题，导致其检测限高、灵敏度低。近年来，金属卤化物钙钛矿（Metal Halide Perovskite, MHP）材料因其高缺陷容忍度、大载流子迁移率、低成本等特性，被认为是下一代直接X射线探测器的潜在候选材料。然而，单结构钙钛矿探测器在弱信号检测中存在暗电流较大的问题，限制了其应用。因此，本研究旨在通过引入异质结结构，打破灵敏度与暗电流之间的权衡，提升X射线探测器的性能。

研究流程

研究团队提出了一种多步压制策略，制备了CsPbBr3/CsPbCl3异质结晶圆，用于降低暗电流并保持高灵敏度。具体流程如下：

1. 材料制备：首先，通过固相研磨和热处理合成了CsPbBr3和CsPbCl3粉末。CsPbBr3粉末通过将PbBr2和CsBr以1:1的摩尔比混合研磨，并在300°C下退火1小时制备。CsPbCl3粉末则通过类似的方法使用PbCl2和CsCl制备。

2. 异质结晶圆制备：将CsPbCl3粉末（0.3、0.4、0.5 mmol）在10 MPa下压制3分钟，形成基底。随后，将CsPbBr3粉末均匀铺在CsPbCl3基底上，并在100 MPa下压制3分钟。最后，样品在250°C下退火30分钟，完成CsPbBr3/CsPbCl3异质结晶圆的制备。

3. X射线探测器制备：在异质结晶圆的两侧沉积银电极，形成金属-半导体-金属结构的X射线探测器。

4. 性能测试：通过扫描电子显微镜（SEM）、能量色散谱（EDS）、X射线衍射（XRD）等手段对异质结晶圆的结构和成分进行了表征。随后，测试了探测器在暗电流和X射线照射下的电流-电压（J-V）曲线、电容-电压（C-V）曲线、X射线衰减系数等性能参数。

主要结果

1. 暗电流与灵敏度：基于CsPbBr3/CsPbCl3异质结晶圆的X射线探测器在12 V偏压下，暗电流密度降低至1.67 × 10^-8 A/cm^2，比单结构探测器低约10倍。同时，X射线响应电流密度达到2.37 × 10^-5 A/cm^2，显著高于单结构探测器。

2. 灵敏度与检测限：优化后的异质结探测器在12 V偏压下的灵敏度为6.32 × 10^4 μC Gy_air^-1 cm^-2，检测限为66.58 nGy s^-1，1/f噪声为1.02 × 10^-13 A/Hz^-1/2。这些性能参数显著优于基于单结构晶圆的X射线探测器。

3. 成像应用：研究团队进一步构建了16×16像素阵列器件，用于成像应用。该器件在X射线照射下表现出良好的电信号均匀性，成功捕获了“U”形目标的清晰图像。

结论

本研究通过多步压制策略成功制备了CsPbBr3/CsPbCl3异质结晶圆，显著降低了X射线探测器的暗电流并提高了灵敏度。异质结结构通过抑制载流子复合和增强载流子传输，提升了探测器的性能。CsPbCl3层对X射线的强衰减能力进一步增强了探测器的响应。该研究为高性能X射线探测器的制备提供了一种简单且可扩展的策略，具有广泛的应用前景。

研究亮点

1. 创新性方法：首次提出多步压制策略制备CsPbBr3/CsPbCl3异质结晶圆，解决了传统单结构探测器暗电流高的问题。
2. 优异性能：探测器表现出高灵敏度、低检测限和低噪声，性能优于现有的大多数多晶钙钛矿X射线探测器。
3. 应用潜力：该探测器在成像应用中表现出良好的均匀性和稳定性，展示了其在医学成像和工业检测中的潜力。

研究意义

该研究不仅为高性能X射线探测器的开发提供了新的思路，还展示了钙钛矿材料在辐射探测领域的广阔应用前景。通过异质结结构的引入，成功打破了灵敏度与暗电流之间的权衡，为下一代X射线成像平板的发展奠定了基础。