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本研究的主要作者包括Yingrui Liu、Feng Chen、Yanying He、Yufen Wang、Tingting Zhu、Yindong Tong、Yingxin Zhao、Bing-Jie Ni和Yiwen Liu。他们分别来自天津大学环境科学与工程学院和澳大利亚新南威尔士大学土木与环境工程学院。该研究发表于2025年的《Water Research X》期刊上。
研究的学术背景集中在废水处理领域,特别是针对污水处理厂(WWTPs)中氮氧化物(NOx)的去除过程。污水处理厂通常通过反硝化(denitrification)过程去除硝酸盐或亚硝酸盐,以避免过量氮对水生生态系统的负面影响。生物反硝化被认为是最高效且最具前景的方法,其中异养反硝化(heterotrophic denitrification)是最常见的代谢途径。然而,反硝化过程中会产生中间产物一氧化二氮(N2O),其全球变暖潜力是二氧化碳的300倍,因此控制N2O的排放至关重要。固体碳源驱动的反硝化系统(solid-phase denitrification, SPD)因其易于管理、碳源释放可控等优势,被认为是一种有前景的替代技术。然而,关于SPD过程中N2O动态的详细理解尚未充分揭示。本研究的目的是在聚己内酯(polycaprolactone, PCL)驱动的反扩散生物膜(counter-diffusional biofilm)系统中,探讨不同电子受体组合和不同氮负荷条件下N2O的生成和消耗动态。
研究的工作流程包括以下几个步骤:首先,构建了一个由PCL驱动的上流式固定床生物反应器,并运行了180天,以在固体碳源表面形成稳定的生物膜。反应器的水力停留时间(HRT)为3小时,进水pH控制在7.5-8之间,进水中含有50 mg-N/L的硝酸盐。其次,在反应器运行稳定后,进行了多组批次实验和微生物表征。批次实验包括11种不同的电子受体添加方案,分别涉及单一的NO3-、NO2-、N2O以及它们的组合。每个方案中的NOx浓度均为30 mg-N/L。实验过程中,使用在线N2O微传感器监测液相中的N2O浓度,并通过标准方法检测NO3-和NO2-浓度。微生物分析方面,从反应器中取出了第85天和第180天的生物膜样品,通过16S rRNA测序分析了微生物群落结构。
研究的主要结果包括:在PCL驱动的SPD系统中,NO3-的还原速率在多NOx方案中最快,总电子消耗率显著高于单一NOx方案。电子在上游电子池(如喹啉池)和下游电子池(如细胞色素c)之间的竞争导致了N2O的积累。在不同的氮负荷条件下,观察到NOx的依次还原(NO3-→NO2-→N2O),这表明固体碳源的碳释放是非限制性因素。在微生物群落分析中,Proteobacteria和Bacteroidota是主要的门类,其中Comamonadaceae是主要的PCL降解反硝化细菌,确保了系统的稳定碳源释放和氮转化状态。
研究的结论是,在碳和氮反扩散生物膜系统中,多NOx方案中的NO3-还原速率最快,电子竞争加剧导致N2O积累不可避免。NOx的依次还原进一步表明固体碳源的碳释放是非限制性因素。Comamonadaceae是反硝化过程中占主导地位的菌属。该研究为理解SPD过程中N2O的动态提供了新的见解,并为减少污水处理厂N2O排放提供了理论支持。
本研究的亮点在于:首先,首次在PCL驱动的反扩散生物膜系统中详细研究了N2O的生成和消耗动态,填补了该领域的研究空白。其次,通过多组批次实验和微生物表征,揭示了电子竞争对N2O积累的影响机制,为优化反硝化过程提供了科学依据。最后,研究发现多NOx方案可以显著提高总氮去除效率,同时相对缓解N2O排放,这为实际污水处理厂的应用提供了重要参考。
此外,研究还开发了一种内循环模式方法,用于确定颗粒反扩散生物膜中N2O的循环变化,这一方法为未来类似研究提供了新的技术手段。总体而言,该研究不仅具有重要的科学价值,还为污水处理厂的碳足迹控制提供了实际应用价值。