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作者及机构：本研究的主要作者包括Edward D. Hoegg、Simon Godin、Joanna Szpunar、Ryszard Lobinski、David W. Koppenaal和R. Kenneth Marcus。研究团队分别来自美国克莱姆森大学（Clemson University）、法国国家科学研究中心（CNRS）以及美国太平洋西北国家实验室（Pacific Northwest National Laboratory）。该研究于2019年发表在《Journal of the American Society for Mass Spectrometry》期刊上。

学术背景：研究领域涉及生物化学和环境分析中的超高分率元素/同位素质谱技术。研究的核心动机在于解决天体物理学、生物化学和地质学中的一些基本问题，这些问题依赖于对同位素质量和丰度的精确测量。传统质谱技术在分析完整分子时存在局限性，而本研究通过结合原子和分子（CAM）离子化源与轨道阱质谱仪（Orbitrap Mass Spectrometer），首次实现了对双金属复合物（如Hg:Se-半胱氨酸）的离子化和同位素指纹分析。这一技术突破不仅有助于揭示汞在生物系统中的解毒机制，还为地质年代学中的同位素分析提供了新的工具。

研究流程：研究主要分为以下几个步骤：
1. 离子源与质谱仪的耦合：研究团队开发了一种液体采样-大气压辉光放电（LS-APGD）微等离子体离子源，并将其与Thermo Scientific Fusion Lumos质谱仪耦合。LS-APGD离子源能够在不同溶剂条件下分别实现原子和分子的离子化。
2. 样品制备与实验设计：研究选择了两种关键的分析对象：Hg:Se-半胱氨酸复合物和地质年代学中重要的等压同位素对87Sr和87Rb。Hg:Se-半胱氨酸复合物的样品通过将甲基汞（MeHg）和硒代半胱氨酸（Se-Cys）在还原剂二硫苏糖醇（DTT）和2%硝酸中混合制备。87Sr和87Rb的样品则通过溶解RbNO3和SrCO3在2%硝酸中制备。
3. 质谱分析：实验使用LS-APGD离子源在恒定电流模式下运行，通过调节溶剂（5% HNO3用于原子模式，70:30甲醇:水用于分子模式）实现不同分析目标。质谱仪的分辨率设置为1,000,000 @ m/z = 200，并通过高能碰撞解离（HCD）技术进一步激活样品。
4. 数据处理：质谱数据通过Excalibur软件进行采集和分析，重点考察了同位素分布和分辨率。

主要结果：
1. Hg:Se-半胱氨酸复合物的首次质谱观测：研究成功观测到了Hg:Se-半胱氨酸复合物的质谱信号，并验证了其同位素分布与天然丰度比一致。这一结果首次提供了直接的质谱证据，支持了硒在汞解毒中的关键作用。
2. 87Sr和87Rb的高分辨率分离：研究实现了对87Sr和87Rb的完全分离，质谱分辨率达到1,700,000，远高于传统热电离质谱（TIMS）和电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）的分辨率。这一结果为地质年代学中的同位素分析提供了更高的精度。
3. 技术优势：LS-APGD离子源与Orbitrap质谱仪的耦合不仅提高了分辨率，还显著减少了样品处理步骤，特别是在直接固体分析（如激光烧蚀采样）中具有潜在应用价值。

结论：该研究展示了LS-APGD离子源与Orbitrap质谱仪耦合在生物无机化学和地质年代学中的广泛应用潜力。通过首次观测Hg:Se-半胱氨酸复合物和实现87Sr/87Rb的高分辨率分离，研究为相关领域提供了新的分析工具和方法。这一技术的创新性在于其多功能性（既能分析原子也能分析分子）和超高分辨率，有望在物理、生物和地质科学中产生深远影响。

研究亮点：
1. 首次直接观测Hg:Se-半胱氨酸复合物，为汞解毒机制提供了直接证据。
2. 实现了87Sr和87Rb的超高分辨率分离，分辨率达到1,700,000，为地质年代学提供了新的分析手段。
3. 开发了LS-APGD离子源与Orbitrap质谱仪的耦合技术，兼具原子和分子分析能力，显著提高了分析的多样性和精度。

其他价值：该研究不仅具有重要的科学价值，还在环境监测、生物医学和地质勘探等领域具有广泛的应用前景。例如，其在汞污染监测和地质年代测定中的潜在应用，为相关领域的研究提供了新的技术支撑。

以上报告详细介绍了该研究的背景、方法、结果和意义，为相关领域的研究者提供了全面的参考。