这篇文档属于类型a，即报告了一项原创研究。以下是对该研究的学术报告：

主要作者及研究机构

该研究的主要作者包括Yang Wang、Jinping Luo、Juntao Liu、Xinrong Li、Zhuang Kong、Hongyan Jin和Xinxia Cai。研究机构包括中国科学院电子学研究所传感器技术国家重点实验室、中国科学院大学以及北京大学第一医院妇产科。该研究发表于期刊《Biosensors and Bioelectronics》，时间为2018年2月。

学术背景

17β-雌二醇（17β-E2）是一种重要的性激素，主要由卵巢产生，在男性和女性的生殖系统中都起着关键作用。它不仅是女性生殖系统发育和成熟的重要调节因子，还与其他非生殖组织的调控密切相关。由于其在内分泌干扰中的作用，17β-E2的检测在临床和环境中具有重要意义。传统的检测方法如化学发光免疫分析（CLIA）、电化学发光（ECL）和酶联免疫吸附试验（ELISA）虽然灵敏可靠，但在即时检测（POCT）中存在一定的局限性。因此，开发一种低成本、高灵敏度的检测方法具有迫切需求。

本研究旨在开发一种基于微流控纸基设备的无标记电化学免疫传感器，用于17β-E2的高灵敏度检测。通过结合纳米材料和电化学技术，该传感器能够在无需复杂样品处理的情况下实现快速检测，适用于资源有限的地区。

研究流程

研究流程主要包括以下几个步骤：

1. 设备设计与制备
   研究团队设计了一种四层结构的微流控纸基分析设备，使用蜡打印技术制备微流控通道，并通过丝网印刷技术制作了工作电极、对电极和参比电极。设备的具体尺寸为10.5 mm × 35.0 mm，样品从样品入口注入，经过微通道进入过滤孔，最终到达反应位点。该设备具有样品体积小、操作简单和灵敏度高的优点。

2. 纳米复合材料的合成
   研究团队合成了多壁碳纳米管（MWCNTs）/硫堇（Thi）/金纳米颗粒（AuNPs）纳米复合材料，并将其涂覆在工作电极表面。MWCNTs具有优异的导电性和催化活性，Thi作为电化学介质，AuNPs则用于固定抗体并加速电子传递。纳米复合材料的合成过程包括MWCNTs的超声处理、Thi的π-π堆积作用以及AuNPs的整合。

3. 免疫传感器的制备
   将合成的纳米复合材料涂覆在工作电极表面，并在50℃下加热20分钟以固定材料。随后，将17β-E2单克隆抗体（anti-E2）添加到电极表面，并在4℃下进行结合。最后，使用1%的牛血清白蛋白（BSA）溶液封闭可能的活性位点，以避免非特异性吸附。

4. 电化学检测
   使用三电极系统进行电化学测量，包括循环伏安法（CV）和差分脉冲伏安法（DPV）。测量在pH 7.4的磷酸盐缓冲溶液（PBS）中进行，扫描范围为-0.5 V至0.3 V。检测前，样品需在电极表面孵育15分钟以完成抗原-抗体的结合。

5. 性能评估
   研究团队通过检测不同浓度的17β-E2标准溶液，评估了免疫传感器的线性范围和检测限。此外，还进行了重复性和选择性测试，以验证传感器的稳定性和特异性。

主要结果

1. 纳米复合材料的表征
   通过扫描电子显微镜（SEM）、能量色散X射线光谱（EDS）和X射线衍射（XRD）对纳米复合材料进行了表征。结果表明，纳米复合材料成功合成，并具有多孔结构，显著增加了电极的表面积，有利于电化学信号的放大。

2. 电化学响应
   修饰后的工作电极表现出良好的电化学响应，CV和DPV结果显示，随着17β-E2浓度的增加，峰值电流逐渐降低。这与抗原-抗体复合物形成后阻碍Thi分子氧化还原反应的原理一致。

3. 检测性能
   该传感器在17β-E2浓度为10 pg/mL至100 ng/mL范围内表现出良好的线性关系，检测限为10 pg/mL。与传统的检测方法相比，该传感器具有更宽的线性范围和更低的检测限。

4. 重复性和选择性
   重复性测试显示，传感器在500 pg/mL浓度下的变异系数（CV）为2.82%，表明其具有良好的重复性。选择性测试表明，传感器对17β-E2的特异性较高，其他潜在干扰物质对检测结果的影响较小。

5. 临床样本检测
   使用临床血清样本进行检测，结果与商业化的电化学发光检测方法具有良好的一致性，相对偏差在-8.10%至15.40%之间，表明该传感器在实际应用中具有较高的准确性。

结论

本研究成功开发了一种基于微流控纸基设备的无标记电化学免疫传感器，用于17β-E2的低成本、高灵敏度检测。该传感器结合了纳米材料和电化学技术的优势，能够在无需复杂样品处理的情况下实现快速检测，适用于资源有限的地区。研究结果表明，该传感器具有广泛的线性范围、低检测限和良好的重复性与选择性，为17β-E2的即时检测提供了新的平台。

研究亮点

1. 高灵敏度与低成本
   该传感器能够检测低至10 pg/mL的17β-E2，且单个样品的检测成本仅为0.3美元，远低于传统方法。

2. 无标记检测
   采用无标记电化学检测方法，避免了复杂的标记步骤，简化了检测流程。

3. 微流控纸基设备
   使用蜡打印和丝网印刷技术制备的微流控纸基设备，具有操作简单、样品消耗少和易于大规模生产的优点。

4. 纳米复合材料的应用
   MWCNTs/Thi/AuNPs纳米复合材料的应用显著提高了传感器的灵敏度和稳定性。

其他价值

该研究不仅为17β-E2的检测提供了新的技术手段，还为其他生物标志物的检测提供了参考。此外，研究团队开发的便携式电化学检测器能够通过蓝牙将数据传输到智能手机，进一步提升了设备的实用性和可操作性。

该研究在生物传感器领域具有重要的科学价值和应用前景，为即时检测技术的发展提供了新的思路和方法。