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该研究由Zuoyu Qin、Ying Zhang、Wuqing Luo、Tao Zhang、Tao Wang、Lianshan Ni、Haoji Wang、Ning Zhang、Xiaohe Liu、Jiang Zhou和Gen Chen等作者共同完成，主要来自中南大学材料科学与工程学院、郑州大学化学工程学院等单位。研究发表于《Angewandte Chemie International Edition》期刊，2023年5月9日在线发表。

学术背景

随着全球对碳中和目标的承诺，锂离子电池（Li-ion batteries, LIBs）的市场需求急剧增加。然而，LIBs中不可再生的金属资源（如锂、钴等）的可持续性问题引发了广泛关注。此外，退役的LIBs若未得到妥善处理，将对环境造成不可逆的污染。目前，传统的回收方法（如水冶法、火冶法等）存在流程复杂、成本高、污染严重等问题。因此，直接回收或再生LIBs正极材料成为了一种有吸引力的策略。然而，现有的直接回收方法往往面临低附加值输出和电化学性能不佳的问题。为此，本研究提出了一种新型的熔盐策略，旨在将退役的富镍正极材料升级为高附加值的单晶富锂正极材料。

研究流程

研究的主要流程包括以下几个步骤： 1. 材料选择与预处理：研究选择了退役的聚晶LiNi0.88Co0.095Al0.025O2（S-NCA）作为研究对象。这些材料在循环过程中经历了锂损失、相变、颗粒开裂等问题。 2. 熔盐处理：采用LiOH-Na2SO4共晶熔盐策略对S-NCA进行处理。LiOH用于补充锂损失，Na2SO4作为熔盐介质促进离子迁移和颗粒再结晶。通过原位X射线衍射技术（in situ XRD）和一系列平行实验，记录了升级过程的演变，并证明过量的锂占据了过渡金属（TM）层。 3. 材料表征：通过电感耦合等离子体发射光谱（ICP-OES）、X射线光电子能谱（XPS）、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）等技术对再生材料（R-NCA）进行了详细的表征。结果表明，R-NCA具有单晶和富锂的特性。 4. 电化学性能测试：对R-NCA进行了长期循环性能、高倍率性能和低极化性能测试，结果表明其电化学性能显著优于商业聚晶NCA（C-NCA）。

主要结果

1. 熔盐处理效果：通过LiOH-Na2SO4熔盐处理，S-NCA成功转变为单晶富锂正极材料（R-NCA）。ICP-OES结果显示，R-NCA的锂含量显著增加，且XPS谱图显示Ni的氧化态从Ni2+转变为Ni3+，证实了再生过程。
2. 材料结构表征：SEM和TEM图像显示，R-NCA颗粒表面光滑，内部结构完整，且元素分布均匀。XRD和Rietveld精修结果表明，R-NCA具有较高的锂/镍阳离子混合度，且过量的锂占据了Ni层。
3. 电化学性能：R-NCA在长期循环中表现出优异的稳定性，250次循环后容量保持率为85.1%，显著高于C-NCA的52.9%。此外，R-NCA在高倍率下的放电容量也显著高于C-NCA。

结论

研究提出了一种简单且可行的LiOH-Na2SO4共晶熔盐策略，成功将退役的聚晶S-NCA升级为高性能的单晶富锂正极材料（R-NCA）。该策略不仅解决了传统回收方法的问题，还为其他正极材料（如NCM523）的升级提供了参考。R-NCA在电化学性能上的显著提升，表明其在下一代高能量密度正极材料中具有广阔的应用前景。

研究亮点

1. 创新性熔盐策略：首次提出并验证了LiOH-Na2SO4共晶熔盐策略，成功实现了退役富镍正极材料的单晶化和富锂化。
2. 高性能正极材料：R-NCA在长期循环、高倍率性能和低极化性能方面均表现出色，显著优于商业正极材料。
3. 通用性：该策略可扩展到其他正极材料（如NCM523）和不同锂损失状态的混合退役正极材料，具有广泛的适用性。

其他有价值的内容

研究还通过原位XRD和TEM等技术，深入探讨了再生过程中晶体结构的演变机制，为理解单晶富锂正极材料的形成提供了新的见解。此外，研究还通过热重分析（TGA）和差示扫描量热法（DSC）分析了再生过程中的可能反应，进一步验证了锂补充和晶体重建的过程。

本研究不仅在学术上为退役LIBs的回收提供了新的思路，还在实际应用中为高性能正极材料的开发奠定了基础。