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该研究由Fucheng Ren、Ziteng Liang、Wengao Zhao、Wenhua Zuo、Min Lin、Yuqi Wu、Xuerui Yang、Zhengliang Gong和Yong Yang等作者共同完成，主要研究机构包括厦门大学能源学院、厦门大学化学与化工学院、德国卡尔斯鲁厄理工学院纳米技术研究所以及美国阿贡国家实验室化学科学与工程部。该研究于2023年4月21日发表在《Energy & Environmental Science》期刊上，题为“The nature and suppression strategies of interfacial reactions in all-solid-state batteries”。

研究的学术背景聚焦于全固态锂离子电池（ASSBs）的界面反应问题。全固态锂离子电池因其高安全性和高理论能量密度而备受关注，然而，固态电解质与正极之间的严重界面反应会显著降低电池性能，阻碍其长期循环稳定性。由于界面层的“埋藏”特性，全面理解其反应机制具有挑战性。本研究旨在系统探讨氧化物正极与硫化物固态电解质（SSEs）之间的界面反应演化、界面组成及电子特性，并通过热力学相平衡分析揭示化学和电化学反应的主导作用。研究的目标是通过优化正极与SSEs的组合以及引入功能性涂层，抑制界面反应，提升全固态电池的长期循环性能。

研究的工作流程主要包括以下几个步骤：
1. 界面反应机制分析：通过热力学相平衡分析，系统研究了氧化物正极与硫化物固态电解质在不同锂化状态下的化学和电化学反应。研究重点分析了正极/涂层与SSEs之间的化学反应以及SSEs的电化学自分解行为。
2. 界面层电子特性研究：计算了界面层中电子导电相的摩尔分数百分比（f），并首次提出其作为界面稳定性的关键指标。研究还通过高通量筛选方法，筛选出48种具有优化性能的涂层材料。
3. 涂层材料的筛选与验证：基于电子导电性、相稳定性、离子导电性以及与正极和SSEs的化学兼容性，提出了具体的涂层筛选方案。研究通过计算和实验验证了筛选出的涂层材料在抑制界面反应和提升电池性能方面的有效性。

研究对象包括多种氧化物正极（如LiCoO2、LiNiO2、LiMn2O4等）和硫化物固态电解质（如Li3PS4、Li7P3S11、Li6PS5Cl等）。研究通过X射线光电子能谱（XPS）、飞行时间二次离子质谱（TOF-SIMS）和X射线衍射（XRD）等实验手段对界面层组成进行了表征。此外，研究还采用了密度泛函理论（DFT）计算和Bond Valence Site Energy（BVSE）方法，分析了涂层材料的离子导电性和相稳定性。

研究的主要结果包括：
1. 界面反应机制：研究发现，电化学反应的驱动力远强于化学反应，主导了界面反应。在正极与SSEs的界面反应中，大量过渡金属硫化物（如CoS2、Co3S4等）作为电子导体形成，增强了界面层的电子导电性，进而加剧了电化学反应，导致界面层增厚和电池性能下降。
2. 界面层电子特性：通过计算界面层中电子导电相的摩尔分数百分比（f），研究发现Li6PS5Cl与正极形成的界面层具有最小的f值，表现出更高的界面稳定性和循环性能。
3. 涂层材料筛选：高通量筛选出的48种涂层材料（如LiTaSiO4、Li3Sc(BO3)2、Li3InCl6等）不仅与正极和SSEs具有良好的化学兼容性，还能有效降低界面层的电子导电性，抑制界面反应。

研究的结论是，电化学反应在界面反应中占据主导地位，其驱动力约为化学反应的两倍。界面层中过渡金属硫化物的形成显著增强了电子导电性，导致界面反应持续发生。通过优化正极与SSEs的组合以及引入功能性涂层，可以有效抑制界面反应，提升全固态电池的长期循环性能。研究首次提出界面层中电子导电相摩尔分数百分比（f）作为界面稳定性的关键指标，并通过高通量筛选方法筛选出具有优化性能的涂层材料。

该研究的科学价值在于深入揭示了全固态电池界面反应的机制，为优化界面设计和提升电池性能提供了理论依据。其应用价值在于通过高通量筛选方法，快速筛选出具有优异性能的涂层材料，为全固态电池的商业化应用提供了技术支持。

研究的亮点包括：
1. 界面反应机制的全面揭示：通过热力学相平衡分析和实验表征，系统揭示了电化学反应在界面反应中的主导作用。
2. 界面稳定性关键指标的提出：首次提出界面层中电子导电相摩尔分数百分比（f）作为界面稳定性的关键指标。
3. 高通量筛选方法的创新应用：通过高通量筛选方法，快速筛选出48种具有优化性能的涂层材料，为全固态电池的界面优化提供了高效的工具。

此外，研究还验证了多种功能性涂层（如LiNbO3、LiTaO3等）在抑制界面反应和提升电池性能方面的有效性，为全固态电池的实际应用提供了重要的实验依据。