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主要作者及研究机构
本研究的主要作者包括Long Jiao、Rui Zhang、Gang Wan、Weijie Yang、Xin Wan、Hua Zhou、Jianglan Shui、Shu-Hong Yu和Hai-Long Jiang。他们分别来自中国科学技术大学、美国阿贡国家实验室、华北电力大学、北京航空航天大学等机构。该研究于2020年发表在《Nature Communications》期刊上。
学术背景
本研究属于催化化学领域，特别是单原子催化剂（Single-Atom Catalysts, SACs）的研究。单原子催化剂因其极高的原子利用率和优异的催化性能而受到广泛关注，但其低金属负载量限制了进一步应用。因此，开发高负载量的单原子催化剂成为当前的研究热点。本研究旨在通过将SiO₂纳米铸造到金属有机框架（Metal-Organic Frameworks, MOFs）中，实现高负载量单原子铁催化剂的双重保护策略，并研究其在氧还原反应（Oxygen Reduction Reaction, ORR）和质子交换膜燃料电池（Proton Exchange Membrane Fuel Cell, PEMFC）中的应用。
研究流程
- 合成PCN-222(Fe)：首先，研究团队合成了含有单铁位点的卟啉基MOF材料PCN-222(Fe)。通过扫描电子显微镜（SEM）和透射电子显微镜（TEM）确认了其均匀的纺锤形形貌和约3.2 nm的介孔通道。
- SiO₂纳米铸造：将PCN-222(Fe)在150°C下脱气后，通过四乙氧基硅烷（TEOS）在MOF介孔中铸造SiO₂，形成SiO₂@PCN-222(Fe)复合材料。红外光谱（IR）和元素映射证实了SiO₂的成功引入。
- 高温热解：将SiO₂@PCN-222(Fe)在800°C下热解，生成单原子铁嵌入的氮掺杂多孔碳材料（FeSA–N–C）。通过酸蚀去除SiO₂后，最终得到FeSA–N–C催化剂。
- 表征与测试：通过高角度环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）、X射线光电子能谱（XPS）、X射线吸收光谱（XAS）等技术对FeSA–N–C进行了详细表征，确认了其高Fe负载量（3.46 wt%）和单原子分散结构。
- 催化性能测试：在碱性和酸性介质中测试了FeSA–N–C的ORR性能，并在PEMFC中评估了其实际应用潜力。结果表明，FeSA–N–C在ORR和PEMFC中均表现出优异的性能，超越了大多数非贵金属催化剂甚至商用Pt/C。
主要结果
- 催化剂结构与表征：FeSA–N–C具有高Fe负载量（3.46 wt%）和单原子分散结构。XAS分析表明，Fe原子以Fe-N₄的形式存在，且SiO₂的引入显著提高了Fe原子的热稳定性。
- ORR性能：在0.1 M KOH溶液中，FeSA–N–C的半波电位（E₁/₂）为0.90 V，动力学电流密度（Jk）为37.19 mA cm⁻²，远优于FeNP–N–C和N–C。在0.1 M HClO₄溶液中，FeSA–N–C的E₁/₂为0.80 V，Jk为6.14 mA cm⁻²，表现出优异的酸性ORR性能。
- PEMFC性能：FeSA–N–C在H₂-O₂ PEMFC中实现了292 mA cm⁻²的电流密度和0.68 W cm⁻²的峰值功率密度，接近最佳非贵金属催化剂的性能。
结论
本研究通过将SiO₂纳米铸造到MOF中，成功开发了一种高负载量单原子铁催化剂的双重保护策略。FeSA–N–C在ORR和PEMFC中表现出优异的性能，展示了其在能源转换领域的巨大应用潜力。此外，该合成方法可推广至其他单原子催化剂（如CoSA和NiSA），为高负载量单原子催化剂的制备提供了通用策略。
研究亮点
- 高Fe负载量：FeSA–N–C的Fe负载量达到3.46 wt%，显著高于大多数报道的单原子铁催化剂。
- 双重保护策略：通过MOF的卟啉配体和SiO₂的引入，有效抑制了Fe原子的热聚集，实现了高负载量单原子催化剂的稳定制备。
- 优异催化性能：FeSA–N–C在碱性和酸性介质中均表现出优异的ORR性能，并在PEMFC中展示了实际应用潜力。
其他有价值的内容
本研究还通过密度泛函理论（DFT）计算，揭示了SiO₂对Fe原子热稳定性的增强机制，进一步支持了实验结果。此外，研究团队还成功制备了CoSA–N–C和NiSA–N–C，验证了该合成方法的通用性。