太赫兹场诱导的FePS₃近临界点的亚稳态磁化

学术背景

近年来，利用光控制量子材料的功能性质已成为凝聚态物理的前沿领域，研究者们发现了多种光诱导的物质相，如超导性、铁电性、磁性和电荷密度波等。然而，大多数情况下，光诱导的相在光关闭后会在超快时间尺度内恢复到平衡态，这限制了它们的实际应用。因此，寻找能够稳定非平衡态的策略成为了一个复杂且持续的任务。太赫兹（THz）脉冲由于其低光子能量，能够选择性地激发集体模式，同时保持轨道和电子自由度处于基态，因此近年来备受关注。

本文的研究团队通过使用强太赫兹脉冲，在范德华反铁磁体FePS₃中诱导出了一种亚稳态磁化，其寿命超过2.5毫秒。这一发现展示了通过太赫兹光在层状磁体中通过非热途径有效操控磁性基态的可能性，并确立了在临界点附近具有增强序参量涨落的区域作为寻找亚稳态隐藏量子态的有前景的领域。

论文来源

本文由Batyr Ilyas、Tianchuang Luo、Alexander von Hoegen、Emil Viñas Boström、Zhuquan Zhang、Jaena Park、Junghyun Kim、Je-Geun Park、Keith A. Nelson、Angel Rubio和Nuh Gedik共同撰写，分别来自麻省理工学院、马克斯·普朗克物质结构与动力学研究所、巴斯克大学、首尔国立大学和Flatiron研究所。论文于2024年12月19日至26日发表在《Nature》期刊上。

研究流程与结果

实验设计

FePS₃是一种具有蜂窝晶格的范德华反铁磁材料，其磁性结构由Fe²⁺离子的自旋-轨道耦合和单离子各向异性决定。研究团队通过强太赫兹脉冲共振驱动FePS₃中的低能磁子和声子模式，从而修改交换参数，驱动系统进入具有有限磁化的状态。实验中，研究团队使用不同的太赫兹源，并通过弱近红外（800 nm）探测脉冲监测其动力学。

太赫兹诱导的相干声子

实验结果显示，太赫兹脉冲诱导的瞬态变化包括快速振荡和零时间附近的强正信号。通过傅里叶变换，研究团队识别出了四个不同的声子模式和一个磁子模式。这些模式的频率与拉曼和红外光谱的结果一致。随着温度接近反铁磁转变点，长寿命信号开始积累，表明在临界点附近，系统的动力学行为发生了显著变化。

亚稳态磁化

研究团队发现，随着温度接近反铁磁转变点，太赫兹脉冲诱导的长寿命信号开始积累，并在118 K时达到峰值。通过分析偏振旋转和椭圆率变化的温度依赖性，研究团队得出结论，椭圆率信号需要一种非热机制来解释。进一步的实验表明，太赫兹诱导的圆二色性信号表明新的光诱导态具有净的垂直磁化。

声子诱导的磁化

研究团队通过微观自旋-晶格模型和蒙特卡洛模拟，发现特定的声子模式（ω₂ = 3.27 THz）通过调制交换参数，导致了有限磁化的产生。这一声子模式的位移改变了Fe-Fe键长，增强了某些链内的交换相互作用，同时削弱了相邻链内的交换相互作用，从而导致了净磁化的产生。

临界慢化

研究团队发现，太赫兹诱导的磁化态的寿命在接近反铁磁转变点时显著延长，达到2.5毫秒。这一现象可以通过临界涨落理论来解释，即接近相变点时，系统的动力学行为会表现出临界慢化，导致磁化态的寿命显著延长。

结论与展望

本文的研究展示了通过太赫兹光在FePS₃中诱导出亚稳态磁化的可能性，并揭示了临界涨落在稳定这一非平衡态中的重要作用。这一发现为在临界点附近寻找亚稳态隐藏量子态提供了新的思路，并为未来的自旋电子学应用提供了潜在的可能性。

研究亮点

1. 亚稳态磁化的长寿命：太赫兹脉冲诱导的磁化态寿命超过2.5毫秒，显著长于以往的光诱导相。
2. 临界涨落的作用：研究揭示了临界涨落在增强非平衡磁化态幅度和促进其亚稳态中的关键作用。
3. 非热途径的磁性操控：通过太赫兹光实现了层状磁体中磁性基态的非热操控，为未来的量子材料研究提供了新的工具。

研究意义

本文的研究不仅为理解量子材料中的非平衡态提供了新的视角，还为未来的自旋电子学和量子计算应用提供了潜在的材料平台。通过太赫兹光操控磁性基态，研究者们可以在临界点附近探索更多隐藏的量子态，推动量子材料领域的发展。