基于229ThF4薄膜的固态核钟研究
基于229ThF4薄膜的固态核钟研究
学术背景
核钟（nuclear clock）是一种基于原子核跃迁的频率标准，具有极高的精度和稳定性。近年来，基于钍-229（229Th）核异构体跃迁的核钟引起了广泛关注。229Th核异构体跃迁的能量约为8.4电子伏特（eV），处于真空紫外（VUV）波段，这一特性使得其可以通过激光光谱技术进行精确测量。与现有的光学原子钟相比，基于229Th的核钟具有更高的鲁棒性和潜在的性能优势，并且能够用于测试标准模型之外的新物理现象。
然而，229Th的稀缺性和放射性使得其在高浓度掺杂晶体中的生长和处理变得极为困难。此前的研究中，229Th掺杂晶体的生长需要消耗大量的229Th材料，且其放射性水平较高，限制了核钟的广泛应用。因此，寻找一种可扩展的解决方案，减少229Th材料的使用并降低放射性危害，成为了该领域的一个重要挑战。
论文来源
本论文由Chuankun Zhang、Lars von der Wense、Jack F. Doyle、Jacob S. Higgins、Tian Ooi、Hans U. Friebel、Jun Ye等来自JILA、NIST和科罗拉多大学的研究团队撰写，并于2024年12月19日至26日发表在《Nature》期刊上。论文标题为“229ThF4 thin films for solid-state nuclear clocks”。
研究流程与结果
1. 229ThF4薄膜的制备与表征
研究团队采用物理气相沉积（Physical Vapour Deposition, PVD）技术制备了229ThF4薄膜。PVD技术通过将材料从热坩埚中蒸发并冷凝到基底上，能够以微克级的229Th材料制备出厚度为30-100纳米的薄膜。这种薄膜不仅与光子学平台和纳米制造工具兼容，还能够显著降低放射性水平，比传统的229Th掺杂晶体低三个数量级。
研究团队首先将229Th以硝酸盐形式溶解在超纯水中，然后通过加入过量氢氟酸（HF）沉淀出229ThF4。随后，将沉淀物加载到玻璃碳坩埚中，并在真空环境下加热至1000°C以上，使229ThF4蒸发并沉积在基底上。通过使用铂（Pt）掩模，研究团队成功制备了直径仅为50微米的小面积薄膜，进一步减少了229Th的消耗。
通过原子力显微镜（AFM）和X射线光电子能谱（XPS）等技术，研究团队对薄膜的物理和化学性质进行了详细表征。结果显示，薄膜的主要成分为钍和氟，且具有较高的真空紫外透射率，表明其适合用于核钟的光谱测量。
2. 核激光光谱实验
研究团队使用真空紫外激光系统对229ThF4薄膜进行了核激光光谱实验。实验中，激光通过四波混频技术产生，频率锁定在氙（Xe）的两光子跃迁上。激光束以70°的角度照射薄膜，并通过光电倍增管（PMT）检测荧光信号。
实验结果显示，在MgF2基底上，229Th核异构体跃迁的频率为2020406.8(4)stat(30)sys GHz，而在Al2O3基底上，跃迁频率为2020409.1(7)stat(30)sys GHz。这些结果与此前在晶体中测量的结果一致，表明229ThF4薄膜中的核跃迁可以被成功激发和检测。
此外，研究团队还测量了核异构体的寿命，发现在Al2O3基底上为150(15)stat(5)sys秒，在MgF2基底上为153(9)stat(7)sys秒。这些寿命显著短于此前在229Th:CaF2和229Th:LiSrAlF6晶体中测量的结果，可能是由于薄膜的高折射率和宿主材料的淬灭效应所致。
3. 核钟性能预测
基于密度泛函理论（DFT）计算，研究团队预测了基于229ThF4薄膜的核钟性能。计算表明，229ThF4晶体中存在两种非等效的钍位点，分别具有不同的电场梯度（EFG）和能级分裂。通过选择特定的核跃迁，研究团队估计核钟的分数不稳定性在1秒内可达5×10^-17，显示出其在精密测量中的潜在应用价值。
结论与意义
本研究通过物理气相沉积技术成功制备了229ThF4薄膜，并首次在薄膜中实现了229Th核异构体跃迁的激光激发和光谱测量。这一成果为未来低放射性、可集成的固态核钟的规模化生产奠定了基础。与传统的229Th掺杂晶体相比，229ThF4薄膜不仅减少了材料消耗，还显著降低了放射性危害，为核钟的广泛应用提供了新的可能性。
此外，229ThF4薄膜的高核发射密度还为量子光学研究提供了新的平台，特别是在核超辐射和相干核前向散射等领域具有潜在的应用前景。研究团队还指出，未来可以通过退火和氟化处理进一步提高薄膜的结晶度和核跃迁的参与分数，从而进一步提升核钟的性能。
研究亮点
- 材料创新：通过物理气相沉积技术制备了229ThF4薄膜，显著减少了229Th材料的使用和放射性危害。
- 光谱突破：首次在薄膜中实现了229Th核异构体跃迁的激光激发和光谱测量，验证了其在核钟应用中的可行性。
- 性能预测：基于DFT计算，预测了基于229ThF4薄膜的核钟性能，展示了其在精密测量中的潜在应用价值。
- 量子光学平台：229ThF4薄膜的高核发射密度为量子光学研究提供了新的实验平台，特别是在核超辐射和相干核前向散射等领域具有重要应用前景。
总结
本研究通过创新的材料制备技术和精确的光谱测量，成功解决了229Th核钟材料制备中的关键难题，为未来低放射性、可集成的固态核钟的规模化生产和应用铺平了道路。这一成果不仅推动了核钟技术的发展，还为量子光学和精密测量领域提供了新的研究平台。