铁电向列液晶中由双半整数表面缺陷组成的π畴壁研究

学术背景

铁电材料中的π畴壁（π domain walls）是分隔不同极化区域的界面，其结构不仅在基础研究中具有重要意义，还在许多实际应用中具有重要价值。铁电向列液晶（ferroelectric nematic liquid crystals）是一种具有微观取向有序和宏观自发极化的极性流体。与传统的铁电晶体不同，铁电向列液晶具有连续的平移对称性，表现出低驱动电场、高光学非线性响应、极性拓扑结构等独特性质。这些特性不仅具有科学意义，还在非线性光学和光电应用中具有潜在价值。

尽管对固体铁电材料中的π畴壁已有深入研究，但其在流体中的结构仍不完全清楚。特别是，π畴壁在铁电向列液晶中的内部结构及其动力学行为尚未得到充分解释。本研究旨在揭示铁电向列液晶中π畴壁的拓扑结构及其在电场驱动下的极化切换行为，为理解极性流体中的畴壁结构及其应用提供新的见解。

论文来源

本论文由Shengzhu Yi、Zening Hong、Zhongjie Ma、Chao Zhou、Miao Jiang、Xiang Huang、Mingjun Huang、Satoshi Aya、Rui Zhang和Qi-Huo Wei共同撰写，发表于2024年12月19日的《PNAS》（Proceedings of the National Academy of Sciences）期刊。作者来自南方科技大学、香港科技大学、华南理工大学等机构。

研究流程与结果

1. 实验设计与样品制备

研究团队首先在玻璃基板上旋涂聚酰亚胺（polyimide）薄膜，并通过机械摩擦诱导单轴取向。随后，将处理后的基板组装成液晶盒，厚度控制在1微米到10微米之间。液晶盒中填充了两种铁电向列液晶材料：RM734和DIO。这些材料在冷却过程中从各向同性相（isotropic phase）转变为铁电向列相（ferroelectric nematic phase）。

2. π畴壁的观察与表征

通过偏振光学显微镜（polarized optical microscopy）观察，研究人员发现铁电向列液晶中形成了交替极化的条纹结构，条纹之间的边界即为π畴壁。π畴壁由两条平行的线组成，一条亮线，一条暗线。通过施加轻微的压力，研究人员发现这两条线之间的距离会发生变化，表明π畴壁由位于两个表面的双线组成。

进一步的研究表明，π畴壁内的子区域（subdomains）表现出极化的π扭曲（π twist），即极化在液晶盒厚度方向上发生左旋或右旋的扭曲。这种扭曲的拓扑结构对电场驱动的极化切换行为产生了显著影响。

3. 拓扑结构与动力学行为

通过数值模拟，研究人员提出π畴壁由两个表面缺陷线（surface disclinations）组成，这两条线在水平方向上分离，形成一个π扭曲的子区域。这种拓扑结构导致π畴壁在电场驱动下的极化切换分为两步：首先，一个表面的缺陷线相互靠近并湮灭，形成一个扭曲的极化区域；随后，另一个表面的缺陷线也发生湮灭，最终使整个区域的极化与电场方向一致。

此外，研究人员还观察到π畴壁上的kinks和antikinks（扭结和反扭结）现象。这些拓扑激发态（topological excitations）在π畴壁上形成，分隔了具有相反手性的子区域。kinks和antikinks的动力学行为与一维Ising模型中的自旋翻转过程类似。

4. 实验结果与理论模型的对比

实验数据表明，π畴壁的宽度和双线间距与液晶盒厚度呈线性关系，这与固体铁电材料中的Kittel定律（Kittel’s law）不同。这种偏差可以通过铁电向列液晶中的splay变形（splay deformation）来解释，splay变形通过挠曲电耦合（flexoelectric coupling）驱动了铁电-铁弹相变（ferroelectric-ferroelastic phase transition）。

结论与意义

本研究揭示了铁电向列液晶中π畴壁的拓扑结构及其在电场驱动下的动力学行为。π畴壁由双半整数表面缺陷线组成，形成一个π扭曲的子区域，这种拓扑结构对极化切换行为产生了显著影响。研究结果为理解极性流体中的畴壁结构提供了新的见解，并为铁电向列液晶在非线性光学和光电应用中的畴壁工程（domain engineering）提供了理论支持。

研究亮点

1. 拓扑结构的揭示：首次揭示了铁电向列液晶中π畴壁由双半整数表面缺陷线组成的拓扑结构。
2. 动力学行为的解释：阐明了π畴壁在电场驱动下的两步极化切换机制。
3. 实验与理论的结合：通过实验观察和数值模拟相结合，验证了π畴壁的拓扑结构及其动力学行为。
4. 应用潜力：研究结果为铁电向列液晶在非线性光学和光电应用中的畴壁工程提供了新的思路。

其他有价值的信息

本研究还提出了未来研究的方向，包括对其他类型畴壁（如半π畴壁和2π畴壁）的探索，以及畴壁在电场驱动下的导电性研究。这些研究将进一步深化对铁电向列液晶中畴壁结构的理解，并为其在新型光电器件中的应用提供理论支持。