229ThF4薄膜を用いた固体核時計の研究

2024-12-29 Sun
229ThF4薄膜を用いた固体核時計の研究学術的背景核時計（nuclear clock）は、原子核の遷移に基づく周波数標準であり、極めて高い精度と安定性を有する。近年、トリウム-229（229Th）核異性体遷移に基づく核時計が注目を集めている。229Th核異性体遷移のエネルギーは約8.4電子ボルト（eV）で、真空紫外（VUV）領域に位置しており、この特性によりレーザー分光技術を用いた精密測定が可能である。既存の光学原子時計と比較して、229Thに基づく核時計はより高いロバスト性と潜在的な性能優位性を持ち、標準モデルを超える新たな物理現象の検証にも利用できる。
しかし、229Thの希少性と放射性により、高濃度ドープ結晶の成長と取り扱いは非常に困難である。これまでの研究では、229Thドープ結晶の成長には大量の229Th材料が必要であり、その放射線レベルも高いため、核時計の広範な応用が制限されていた。そのため、229Th材料の使用量を削減し、放射線危害を低減するためのスケーラブルな解決策を見つけることが、この分野の重要な課題となっている。
論文の出典本論文は、Chuankun Zhang、Lars von der Wense、Jack F. Doyle、Jacob S. Higgins、Tian Ooi、Hans U. Friebel、Jun YeらJILA、NIST、コロラド大学の研究チームによって執筆され、2024年12月19日から26日に『Nature』誌に掲載された。論文のタイトルは「229ThF4 thin films for solid-state nuclear clocks」である。
研究の流れと結果1. 229ThF4薄膜の作製と特性評価研究チームは、物理蒸着法（Physical Vapour Deposition, PVD）技術を用いて229ThF4薄膜を作製した。PVD技術は、材料を熱坩堝から蒸発させて基板上に凝縮させることで、マイクログラム単位の229Th材料を用いて30-100ナノメートルの薄膜を作製することができる。この薄膜は、フォトニクスプラットフォームやナノ製造ツールと本質的に互換性があり、放射線レベルを従来の229Thドープ結晶よりも3桁低く抑えることができる。
研究チームはまず、229Thを硝酸塩の形で超純水に溶解し、過剰のフッ化水素酸（HF）を加えて229ThF4を沈殿させた。その後、沈殿物をガラス状炭素坩堝にロードし、真空環境下で1000°C以上に加熱して229ThF4を蒸発させ、基板上に堆積させた。プラチナ（Pt）マスクを使用することで、直径わずか50マイクロメートルの小面積薄膜を作製し、229Thの消費量をさらに削減した。
原子間力顕微鏡（AFM）やX線光電子分光法（XPS）などの技術を用いて、薄膜の物理的および化学的特性を詳細に評価した。その結果、薄膜の主成分はトリウムとフッ素であり、高い真空紫外透過率を示すことが確認され、核時計の分光測定に適していることが示された。
2. 核レーザー分光実験研究チームは、真空紫外レーザーシステムを用いて229ThF4薄膜の核レーザー分光実験を行った。実験では、四波混合技術を用いてレーザーを生成し、その周波数をキセノン（Xe）の二光子遷移にロックした。レーザービームは70°の角度で薄膜に照射され、光電子増倍管（PMT）を用いて蛍光信号を検出した。
実験結果から、MgF2基板上では229Th核異性体遷移の周波数が2020406.8(4)stat(30)sys GHz、Al2O3基板上では2020409.1(7)stat(30)sys GHzであることが確認された。これらの結果は、これまで結晶中で測定された結果と一致しており、229ThF4薄膜中の核遷移が成功裏に励起および検出されたことを示している。
さらに、研究チームは核異性体の寿命を測定し、Al2O3基板上では150(15)stat(5)sys秒、MgF2基板上では153(9)stat(7)sys秒であることを確認した。これらの寿命は、これまで229Th:CaF2および229Th:LiSrAlF6結晶で測定された結果よりも大幅に短く、薄膜の高い屈折率や宿主材料の消光効果によるものと考えられる。
3. 核時計の性能予測密度汎関数理論（DFT）計算に基づき、研究チームは229ThF4薄膜に基づく核時計の性能を予測した。計算結果から、229ThF4結晶中には2種類の非等価なトリウムサイトが存在し、それぞれ異なる電場勾配（EFG）とエネルギー準位分裂を示すことが明らかになった。特定の核遷移を選択することで、核時計の分数不安定性は1秒あたり5×10^-17に達すると推定され、精密測定における潜在的な応用価値が示された。
結論と意義本研究では、物理蒸着法を用いて229ThF4薄膜を成功裏に作製し、薄膜中で初めて229Th核異性体遷移のレーザー励起と分光測定を実現した。この成果は、低放射線性かつ集積可能な固体核時計の将来のスケーラブルな生産の基盤を築いた。従来の229Thドープ結晶と比較して、229ThF4薄膜は材料の消費量を削減し、放射線危害を大幅に低減することで、核時計の広範な応用に新たな可能性を提供する。
さらに、229ThF4薄膜の高い核発光密度は、量子光学研究の新たなプラットフォームを提供し、特に核超放射やコヒーレント核前方散乱などの分野での応用が期待される。研究チームは、将来の研究において、アニーリングやフッ素化処理により薄膜の結晶性と核遷移の参加率をさらに向上させることで、核時計の性能をさらに高めることができると指摘している。
研究のハイライト材料の革新：物理蒸着法を用いて229ThF4薄膜を作製し、229Th材料の使用量と放射線危害を大幅に削減した。
分光のブレークスルー：薄膜中で初めて229Th核異性体遷移のレーザー励起と分光測定を実現し、核時計応用の実現可能性を検証した。
性能予測：DFT計算に基づき、229ThF4薄膜に基づく核時計の性能を予測し、精密測定における潜在的な応用価値を示した。
量子光学プラットフォーム：229ThF4薄膜の高い核発光密度は、量子光学研究の新たな実験プラットフォームを提供し、特に核超放射やコヒーレント核前方散乱などの分野での応用が期待される。
まとめ本研究は、革新的な材料作製技術と精密な分光測定を通じて、229Th核時計材料作製における重要な課題を解決し、低放射線性かつ集積可能な固体核時計の将来のスケーラブルな生産と応用の道を開いた。この成果は、核時計技術の発展を推進するだけでなく、量子光学や精密測定分野に新たな研究プラットフォームを提供するものである。