利用可解释人工智能探测WS2单层纳米尺度结构扰动

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背景介绍

二维材料（2D materials）因其独特的物理化学性质，在纳米电子学、光电子学等领域展现出巨大的应用潜力。然而，这些材料在纳米尺度上的结构扰动（structural perturbations）对其性能有着重要影响。传统的表征方法如拉曼光谱（Raman spectroscopy）虽然能够提供材料的结构信息，但其空间分辨率通常受到衍射极限的限制，难以在纳米尺度上精确探测结构变化。为了解决这一问题，研究者们开始探索将机器学习（machine learning, ML）与光谱技术结合，以提高空间分辨率并揭示纳米尺度的结构扰动。

本研究由来自Hanyang University、Sungkyunkwan University、Korea Advanced Institute of Science and Technology等机构的研究团队共同完成，并于2025年4月16日发表在《Applied Physics Reviews》期刊上。该研究通过开发一种基于卷积神经网络（convolutional neural network, CNN）的机器学习模型，结合开尔文探针力显微镜（Kelvin probe force microscopy, KPFM）和原子力显微镜（atomic force microscopy, AFM）数据，成功将拉曼光谱的空间分辨率提升至50纳米，并揭示了WS2单层中纳米级褶皱的应变分布。

研究流程

1. 数据采集与预处理

研究团队首先通过化学气相沉积法（chemical vapor deposition, CVD）制备了WS2单层样品，并利用共聚焦拉曼光谱仪和原子力显微镜系统对样品进行了测量。为了训练机器学习模型，研究者们采用了滑动窗口（sliding window）方法，将KPFM和AFM数据转换为15×15的输入张量，并与相应位置的拉曼光谱配对。拉曼光谱经过背景噪声去除和基线校正处理，以突出峰值信号。

2. 机器学习模型训练

研究团队设计了一种基于CNN的机器学习模型，用于从KPFM和AFM数据中预测拉曼光谱。模型训练过程中，数据被随机分为训练集、验证集和测试集，比例为8:1:1。训练采用Adam优化器和均方误差（mean squared error, MSE）损失函数，共进行了75个训练周期，以防止过拟合。训练完成后，模型在测试集上表现出较高的预测准确性，MSE为0.15，平均绝对百分比误差（mean absolute percentage error, MAPE）不超过15%。

3. 空间分辨率提升与纳米级分析

利用训练好的模型，研究团队生成了空间分辨率高达50纳米的拉曼图像，这远远超过了传统共聚焦拉曼光谱的衍射极限。通过对纳米级褶皱区域的E0拉曼模式进行分析，研究者们发现了压缩应变（compressive strain）和拉伸应变（tensile strain）在同一褶皱中的共存现象。此外，通过AFM图像计算局部应变，研究团队进一步验证了模型预测的物理合理性。

4. 可解释人工智能分析

为了理解模型的决策过程，研究团队采用了可解释人工智能（explainable AI, XAI）技术，通过扰动输入数据（如AFM高度和KPFM功函数）观察拉曼光谱的变化。分析结果显示，AFM数据主要影响纳米级褶皱区域的局部行为，而KPFM数据则对拉曼光谱的整体特征有显著贡献。这种协同作用使得模型能够有效捕捉纳米级结构扰动。

5. 量子力学计算验证

为了进一步验证研究结果，研究团队利用密度泛函理论（density functional theory, DFT）计算了不同应变下WS2单层的拉曼活性和功函数变化。计算结果表明，拉伸应变导致E0拉曼模式的红移（red shift）和活性增强，而压缩应变则引起蓝移（blue shift）和活性减弱。这些结果与XAI分析一致，进一步证实了模型的可靠性。

主要结果

  1. 空间分辨率提升：通过机器学习模型，拉曼光谱的空间分辨率从几微米提升至50纳米，成功揭示了WS2单层中纳米级褶皱的应变分布。
  2. 应变分布分析：研究发现，纳米级褶皱中同时存在压缩应变和拉伸应变，这与AFM图像计算的局部应变分布一致。
  3. XAI揭示模型决策：XAI分析表明，AFM数据主导局部应变效应，而KPFM数据则影响拉曼光谱的整体特征。
  4. 量子力学验证：DFT计算证实了应变对拉曼活性和功函数的影响，验证了模型预测的物理合理性。

结论与意义

本研究通过结合机器学习和光谱技术，成功实现了拉曼光谱的纳米级分辨率提升，并揭示了WS2单层中纳米级结构扰动的物理机制。这一方法不仅为二维材料的纳米尺度表征提供了新的工具，还为材料科学中的缺陷工程（defect engineering）和高性能半导体材料的开发提供了重要参考。

研究亮点

  1. 高分辨率拉曼成像：通过机器学习模型，实现了50纳米空间分辨率的拉曼成像，突破了传统技术的衍射极限。
  2. 应变分布揭示：首次在纳米级褶皱中观察到压缩应变和拉伸应变的共存现象，为理解二维材料的力学行为提供了新视角。
  3. XAI与DFT结合：通过XAI和DFT计算，揭示了机器学习模型的物理机制，增强了研究结果的可信度。
  4. 广泛适用性：该方法可扩展至其他材料体系，为纳米尺度光谱分析提供了通用框架。

其他有价值的信息

研究团队还提供了详细的补充材料，包括数据处理方法、模型架构图和DFT计算细节，为其他研究者提供了参考。此外，该研究得到了韩国国家研究基金会（National Research Foundation of Korea）等多个机构的资助，体现了其重要的学术价值和应用前景。