夹持增强了反铁电薄膜中的机电响应

2024-06-03 Mon
基于夹持的反铁电薄膜电机电响应增强研究背景介绍反铁电薄膜材料在微/纳米机电系统中的潜在应用已经引起了广泛关注。这类系统要求材料具有高机电响应，可以在施加电场时产生显著的机电应变。然而，传统机电材料（如铁电材料和弛豫铁电材料）当其厚度缩小到亚微米级时，反馈响应会显著下降，主要原因是衬底的机械夹持效应限制了材料的极化旋转和晶格变形。
为了克服这一局限，研究者们提出了一种非传统方法，通过电场诱导的反铁电到铁电相变和衬底约束的耦合，实现了反铁电薄膜的显著机电响应。相关研究观察到，氧八面体的去倾斜与所有维度下晶格体积的扩展相符，同时平面内的夹持进一步增强了平面外的扩展。
研究来源本文由来自多所知名机构的研究人员共同撰写，包括University of California, Berkeley, Massachusetts Institute of Technology, Dartmouth College, DECVOM Army Research Laboratory等单位。文章发表于2024年4月24日，由《Nature Materials》在线发布。
研究流程实验设计与样品制备研究团队通过脉冲激光沉积法合成100纳米厚度的反铁电薄膜（主要是PbZrO3和PbHfO3），以及对照组的铁电薄膜（PbZr0.52Ti0.48O3）和弛豫铁电薄膜（0.67PbMg_1/3Nb_2/3O3–0.33PbTiO3）。这些薄膜均被制成对称电容器结构，并通过X射线衍射和倒空间映射方法进行晶体结构表征。
性能测试通过场诱导扫描透射电子显微镜（STEM）研究氧八面体的去倾斜现象，揭示了电场诱导反铁电到铁电相变的微观机制，利用首次原理计算解释了增强机电响应的物理原理。在不同电场条件下，通过激光都卜勒振动速度计测量膜的电场依赖性极化和平面外机电响应。
主要结果实验观察极化滞回曲线和机电应变测量：在PbZr0.52Ti0.48O3和0.67PbMg_1/3Nb_2/3O3–0.33PbTiO3薄膜中，观察到明显的极化滞回曲线和与电场单调增加的机电应变，分别达到了0.27%和0.33%。但这些材料的薄膜极化响应显著低于其块体版本。
反铁电薄膜的双极化滞回曲线：PbZrO3和PbHfO3薄膜表现出特征性双极化滞回曲线，电场作用下发生突变，相变导致大应变，分别达到~1.0%和~0.85%。
原位STEM研究：通过增大施加电压，观察到反铁电相变向铁电相变过程中的晶格去倾斜现象。通过分析氧八面体的去倾斜量，确认铁电相为r3m对称性。
理论支持基于密度泛函理论（DFT）的首次原理计算表明，电场诱导反铁电Pbam相（正交晶系）向铁电r3m相（菱面体）的相变过程中，伴随着晶格各向同性扩展，但由于衬底夹持效应，主要表现在晶格平面外方向的显著扩展。
结论与应用前景本文通过实验和理论研究展示了如何利用衬底的机械夹持实现反铁电薄膜的高机电响应，该方法可以有效克服传统铁电和弛豫铁电材料在薄膜状态下响应下降的问题。100纳米厚的取向工程化PbZrO3薄膜在频率和长时间循环下表现出稳定的高应变值(~1.7%)，这对开发高性能微/纳米机电系统具有重要意义。
研究亮点新颖的相变与夹持耦合机理：揭示了反铁电到铁电相变在衬底夹持效应下的表现，与传统铁电材料不同，这一耦合导致了显著的机电响应增强。
应用前景广阔：该研究不仅在理论上提供了对反铁电材料的深刻理解，还展示了实际应用潜力，特别是在需要高频稳定性和低功耗的微/纳米机电系统中。
展望未来研究将进一步优化反铁电薄膜的成分、取向和微结构，以提高其击穿强度和降低相变场强，进一步提升其在集成微/纳米机电系统中的应用可靠性和能效。