使用生成细胞自动机研究金的手性形态发生

背景与研究目的

手性（chirality）在自然界中无处不在，并且可以通过特定的分子相互作用和多尺度耦合在系统间传递和放大。然而，手性形成的机制以及生长过程中的关键步骤尚未完全理解。在本研究中，我们通过训练基于实验结果的生成细胞自动机（cellular automata, CA）人工神经网络，识别从非手性到手性形态的金纳米粒子的两种可区分的途径。手性最初由沿对映异构高指数平面边界的不对称生长的性质所决定。基于深度学习的手性形态生成解释不仅提供了理论理解，还允许我们预测前所未有的交叉路径及其结果形态。

作者与机构

本文由Sang Won Im、Dongsu Zhang、Jeong Hyun Han、Ryeong Myeong Kim、Changwoon Choi、Young Min Kim和Ki Tae Nam发表，涉及首尔国立大学材料科学与工程系、新媒体与通讯研究所、电气与计算机工程系。文章已被Nature Materials接收并在线发表。

研究流程

本文的研究通过一系列实验和深度学习模型的训练，揭示了金纳米粒子从非手性到手性的形态生长过程。研究流程如下：

a) 研究方法与算法

1. 实验观察：

   • 初始种子为50 nm大小的菱形十二面体（RD），被{110}表面围绕。
   • 中间手性形态（H3中间态）在种子生长至100 nm时形成，表现出突出的顶点和弯曲的边缘。
   • 最终手性形态（H3）在150 nm时形成，表现为中心点的手性凹坑及立方体形态。

2. 细胞自动机模型开发：

   • 使用生成细胞自动机（GCA）方法，模型基于神经网络构建过渡序列，从而演变至最终形态而无需预设的规则约束。
   • 通过稀疏卷积神经网络（Sparse CNN），预测每个单元格的局部转变概率，从而得到晶体表面生长的模式。

3. 训练与推断过程：

   • 模型通过实验观察到的形态生长图像进行训练，隐喻中间形态（H3中间态）在训练过程中的关键角色。
   • 使用融合训练（infusion training）方法，使模型在训练时的中间状态与实验结果更为接近。

b) 实验结果

1. H3手性形态生成模型（RDH3）：

   • 初期，原子主要在三折顶点处添加，导致手性边缘的形成。
   • 在中间阶段，形成高语言指数的微观结构，边缘逐渐向<111>方向弯曲，形成最终的H3形态。
   • 通过扫描电镜（SEM）图像及圆二色性光谱的对比验证模型的精确度。

2. H1手性形态生成模型（CBH1）：

   • 从50 nm的立方体种子开始生长，在100 nm时形成中间手性形态（H1中间态），表现为顶点的三角结构和中心的突起。
   • 模型描述了从初始种子到最终H1形态的过渡过程，成功预测了复杂的生长路径。

3. 交叉路径：

   • RDH3模型可以通过H3中间态向CBH1模式转变，实现从H3中间态到H1的形态生成。
   • 然而，反向的从CBH1中间态到RDH3的转变是不可行的。

c) 研究结论

通过深度学习结合生成细胞自动机，本研究揭示了金纳米粒子手性形态生成的关键机制，理论上验证了不同生长途径及其交叉的可能性。这不仅为理解纳米材料手性生长提供了新的视角，还为预测和设计新的手性结构开辟了新路径。

d) 研究亮点

• 深度学习与生成细胞自动机的结合，揭示了复杂三维形态的生长机制。
• 首次系统地描述了金纳米粒子由非手性到手性形态的详细生长路径。
• 确立了不同中间形态在最终形态生成过程中的关键作用。

e) 其他有价值的信息

本研究所使用的深度学习算法及实验数据在github上公开（https://github.com/sangwonim/gca-chiral-morphogenesis），可供再生产和进一步研究使用。此外，模型的稀疏卷积神经网络方法为其他复杂晶体结构的研究提供了重要参考。

总结

本研究通过深度学习与生成细胞自动机方法，系统性地揭示了金纳米粒子手性形态生成的机制，为理解和设计手性纳米结构提供了新的理论依据和应用前景。这些发现不仅在纳米材料领域具有重要的科学价值，亦可能应用于生物系统的手性传递机制研究。